类芬顿试剂、活化过硫酸铵和高铁酸钾氧化脱除烟气中单质汞的研究

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燃煤产生的烟气汞具有很强的毒性,对人类的生存环境和身体健康造成了极大的危害,在全球范围内引起了广泛的关注。改进现有的湿法烟气脱硫装置(Wet Flue Gas Desulfurization,WFGD)脱汞和活性炭喷射(Activated carbon injection,ACI)脱汞是目前极具发展前景的燃煤烟气汞控制技术。本文筛选了三种绿色环保氧化剂(类芬顿试剂﹑过硫酸铵和高铁酸钾),并且在喷淋塔和固定床两种常见反应器上分别研究了三种氧化剂氧化脱除燃煤烟气单质汞的基础理论问题。主要的研究内容和研究成果可分为如下三个部分:在喷淋塔反应器中,研究了溶液pH、反应温度、液-气比、H2O2浓度、Fe3+浓度、Cu2+浓度、初始汞浓度、NO浓度和SO2浓度等工艺参数对类芬顿试剂脱汞性能的影响,并通过离子色谱、液相荧光光谱仪和电子自旋共振波谱仪测定了溶液中的液相反应产物和自由基,推测出烟气汞脱除的最终产物以及脱除路径。研究结果表明:(1)随着H2O2浓度、Fe3+浓度、Cu2+浓度和液-气比的增加,脱汞效率有了显著提升。然而,随着溶液pH、NO浓度和SO2浓度的增加,脱汞效率大幅度下降。初始汞浓度和反应温度的变化对脱汞效率的影响很小。(2)羟基自由基氧化是汞脱除的主要路径,过氧化氢氧化是汞脱除的次要路径。在喷淋塔反应器中,研究了反应温度、(NH42S2O8浓度、液-气比、汞浓度、溶液pH、urea浓度和SO2浓度等工艺参数对高温活化过硫酸铵氧化脱除单质汞的影响,并通过离子色谱、紫外分光光度法、液相荧光光谱仪和液质联用仪测定了溶液中的液相反应产物和自由基,推测出烟气汞脱除的最终产物以及脱除路径。研究结果表明:(1)随着反应温度、(NH42S2O8浓度和液-气比的增加,脱汞效率有了显著提升。然而,随着溶液pH和urea浓度的增加,脱汞效率反而大幅度降低。初始汞浓度和SO2浓度的改变对脱汞效率的影响很小。(2)烟气中的单质汞主要是被溶液中的S2O82-、·OH和SO4-氧化成二价汞的方式脱除,且二价汞是最终产物。利用高温热解和化学改性的方法制备了麦秆焦吸附剂,并在固定床反应器中,研究了K2FeO4浓度、初始汞浓度、O2浓度、NO浓度、SO2浓度以及反应温度等工艺参数对该吸附剂脱汞性能的影响,研究结果表明:(1)改性后的麦秆焦的比表面积和孔隙结构均有了明显的改善。改性焦的表面成功负载了新的活性剂组分Fe2O3和K2FeO4。(2)随着O2浓度的增加,脱汞效率得到提升。然而,随着初始汞浓度增加,脱汞效率反而下降。当烟气中加入NO时,脱汞效率上升。然而,当继续向烟气中加入SO2时,脱汞效率反而下降。随着反应温度的增加,脱汞效率先提高后降低。
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