【摘 要】
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锂金属具有高能量密度(3860 m Ah g-1)和低还原电位（-3.04 V vs NHE）被认为是未来高能量密度电池负极中具有潜力的材料之一。然而,锂枝晶生长问题和低库伦效率一直限制着金属锂在商业化上的应用。针对金属锂负极存在的问题,本课题分别从锂负极表面改性研究以及设计凝胶聚合物电解质两方面开展研究工作。从减少锂负极与电解液的接触,促进锂离子均匀沉积以及降低负极膨胀效应等方面出发,避免锂枝晶
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锂金属具有高能量密度(3860 m Ah g-1)和低还原电位（-3.04 V vs NHE）被认为是未来高能量密度电池负极中具有潜力的材料之一。然而,锂枝晶生长问题和低库伦效率一直限制着金属锂在商业化上的应用。针对金属锂负极存在的问题,本课题分别从锂负极表面改性研究以及设计凝胶聚合物电解质两方面开展研究工作。从减少锂负极与电解液的接触,促进锂离子均匀沉积以及降低负极膨胀效应等方面出发,避免锂枝晶和“死锂”的出现,从而提升电池的循环寿命以及电池效率。本论文主要开展了以下研究工作:（1）在本章中,从热力学的角度理解了Li Zn合金层抑制锂枝晶的具体机制。理论计算结果表明,合金层为锂原子扩散提供较小的扩散势垒,减少锂枝晶生长的机会。在此基础上,在金属锂表面制备了合金-聚合物复合层来保护金属锂负极,以改善锂沉积行为。合金-聚合物保护层表面致密,可有效隔绝负极副反应。此外保护层中的合金组分为锂离子提供快速传输通道和高扩散速率,聚合物组分缓解锂沉积产生的应力,可有效促进锂离子均匀沉积,抑制锂枝晶生长,改善金属锂表面沉积形貌和电化学性能。在1.0 m A cm-2的电流密度下,合金-聚合物复合层保护的金属锂负极可以稳定循环1700次,依然保持较小的极化电压;在较大电流密度下(2.0 m A cm-2、3.0 m A cm-2),也表现出较稳定沉积电压以及长循环寿命。磷酸铁锂全电池在1C充放电倍率下,初始放电比容量为165 m Ah g-1,循环750圈后容量保持率为75%。（2）利用原位热聚合的方法制备凝胶聚合物电解质来代替液体电解液,以减少液体电解液对金属锂的腐蚀。探究不同含量的小分子DME对金属锂负极的保护效果。该凝胶聚合物电解质有较好的机械强度和高分解电压,DME的加入提升了电解质的锂离子电导率。实验表明含有10%体积分数DME的凝胶聚合物电解质显示出最好的电化学性能,Li||Li对称电池在0.5 m A cm-2电流下可稳定循环1400 h,保持50 m V的极化电压。在磷酸铁锂全电池中以0.5 C的倍率可以稳定循环180圈,无明显容量衰减。
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