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在现代,合成染料广泛应用于印染工业,因此产生了大量的印染废水。近年来,高级氧化技术(AOPs)由于其在均相或异相体系中可产生高氧化活性的羟基自由基而被用于偶氮染料废水的处理。在AOPs中,比较常见的是Fenton试剂法和异相Fenton法。Fenton试剂法具有较高的降解污染物的速率,但铁离子溶于水,处理后的水体中残留的铁离子含量较高,通常需要后续处理。为了克服这些缺点并引入经济的催化剂,越来越多的天然铁氧化物和工业废渣被使用,例如磁铁矿、赤铁矿、针铁矿等。
在本文中我们研究不同方法对橙黄G的降解效果,以及不同的实验参数对各个体系的降解效果的影响。如pH值条件,H2O2浓度,催化剂的投加量,初始橙黄G浓度和反应温度等,同时做了降解动力学研究。本研究表明Fenton试剂是一种高速度的降解污染物的方法,针铁矿和某工业废渣是异相Fenton法中可用的两种催化剂,并具有很大的应用潜力。
本文的研究得到了国家自然科学基金项目(40773080,41072034)和广东省自然科学基金(10151063101000028)的资助。
论文的主要研究成果如下:
1.使用Fenton试剂法降解橙黄G溶液,温度为30℃,pH为4,Fe2+的初始浓度为5.0×10-5mol/L,H2O2初始浓度为3×10-3mol/L,反应时间为20min,Fenton试剂降解橙黄G的降解率达到99.3%,并随着温度的升高降解率而升高。同时,Fenton试剂降解橙黄G符合二级反应动力学。
2.在使用合成的针铁矿/H2O2作为异相Fenton反应及对橙黄G的脱色和矿化。对实验室合成的针铁矿的表征结果(TEM,XRD,FTIR,BET)分析,表明实验室合成了比较优质的针铁矿。催化实验结果表明,在温度为25℃,pH为3.0,H2O2的浓度为3.0×10-2mol/L及1.0g/L针铁矿投加量的条件下,180min后橙黄G的降解率为99.6%,并随着溶液温度的升高降解率升高,但随着溶液中NaCl浓度的增大,降解率降低。
3.在使用处理过的某工业废渣作为异相Fenton降解橙黄G的催化剂实验中,对处理过的废渣进行XRD,XRF,BET分析,发现废渣中含有大量铁氧化物-磁铁矿。在催化实验中,在T=25℃,pH=3.0,H2O2浓度为1.47×10-2mol/L,催化剂的用量为0.5g/L,240min后橙黄G的降解率为98.3%。并且随着橙黄G浓度的升高,降解率也随之降低。当添加草酸后,降解率随着草酸浓度增大而增大。