基于氧化石墨烯及其复合物的聚合物分离膜改性和功能化

来源 :福州大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:blackboy1221
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目前,聚醚砜(PES)和聚偏氟乙烯(PVDF)是市场上应用较为广泛的膜材料。但是材料本身的结构使其呈疏水性,从而导致在使用过程中存在通量低,易污染等缺点。研究表明,对PES和PVDF膜进行亲水化改性是提高膜渗透性能和抗蛋白质污染性能的重要方法。本论文主要通过共混法、表面自组装法对PES、PVDF膜进行亲水化改性及功能化,并对改性膜的抗污染性能和抑菌性能等进行了系统研究。本论文主要由以下三部分研究内容构成:(1)首先通过改进的Hummers方法成功制备了氧化石墨烯GO,采用XRD、FTIR表征了氧化石墨烯GO的结构和化学组成。表征结果证明了氧化石墨烯GO表面含有丰富的羟基、羧基和环氧等活性官能团。然后,将氧化石墨烯GO与PES进行共混,通过浸没沉淀相转化法制备了聚醚砜/氧化石墨烯(PES/GO)共混膜,并系统探究了 GO加入量对共混膜表面组成、拓扑结构、亲水性、抗蛋白质污染性、对重金属和有机染料的吸附性能的影响规律。研究发现:GO的引入对PES膜表面和断面结构未产生较大影响,亲水性能有所提高。PES/GO共混膜的机械性能明显优于PES原膜:当GO添加量为2%时,抗拉强度达到10.07 Mpa,高于PES原膜的7.36 Mpa。BSA静态吸附实验表明PES/GO共混膜具有较好的抗蛋白质污染性能。同时,重金属和有机染料吸附实验表明PES/GO共混膜对重金属(Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ))和有机染料(甲基蓝)具有良好的吸附性能,特别是对重金属Pb(Ⅱ)的去除率可以达到93.2%,远远高于PES原膜的去除率。(2)进一步采用生物相容性较好的氨基酸(赖氨酸、甘氨酸、谷氨酸和酪氨酸)通过缩合反应成功制备了 GO-氨基酸聚合物。TGA、Zeta电位等测定表明GO-赖氨酸复合物的分散稳定性能最好。将GO-赖氨酸作为添加剂,通过浸没沉淀相转化法制备了 PVDF/GO-赖氨酸共混膜。研究结果表明:GO-赖氨酸聚合物主要富集在复合膜表面,且迁移量随铸膜液中GO-赖氨酸聚合物质量分数的增加而增大。且GO-赖氨酸聚合物的引入增强了 PVDF膜的亲水性和润湿性,膜的初始接触角由原来的102°下降到75°,且PVDF/GO-赖氨酸共混膜的接触角随时间的下降速度较快,膜M4在6s内大约下降到15°左右。BSA静态吸附实验和过滤实验研究结果表明PVDF/GO-赖氨酸共混膜展现出良好的渗透性和抗污染性能。(3)在PVDF原膜表面涂覆多巴胺(DPA),多巴胺自聚形成聚多巴胺,通过聚多巴胺和氧化石墨烯GO之间的氢键作用将GO自组装在膜表面。然后通过GO上羧基与银离子的配位作用,通过原位生成法在GO表面固载银纳米颗粒,制备得到Ag/PVDF-GO复合膜。SEM观察到银纳米粒颗均匀分布在复合膜孔内壁和表面,粒径50-100 nm,银纳米颗粒在PVDF-GO复合膜表面的固载量随着Ag+反应浓度的提高而增加。通过接触角表征膜亲水性,发现PVDF-GO和Ag/PVDF-GO复合膜的纯水接触角明显低于PVDF原膜。采用大肠杆菌为模型对Ag/PVDF-GO复合膜表面的抑菌性能进行了评价,抑菌实验表明银颗粒可以有效地提高膜的抑制细菌污染能力,膜表面固载银颗粒越多,抑菌性能越强。
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