【摘 要】
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等级大孔/介孔二氧化硅整体柱由于其高比表面积、共连续的大孔结构、均匀可调的介孔结构等特性,在吸附、色谱分离、催化、纳米反应器等方面具有广泛的应用前景。本论文中,分别采用两种类型的软模板剂制备出具有等级孔结构的二氧化硅整体柱,并探索各种实验条件对二氧化硅整体柱结构的影响以及整体柱的吸附性能,具体研究内容及结果如下:(1)论文第一部分采用P123为模板剂、正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源制备出一种结构新
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等级大孔/介孔二氧化硅整体柱由于其高比表面积、共连续的大孔结构、均匀可调的介孔结构等特性,在吸附、色谱分离、催化、纳米反应器等方面具有广泛的应用前景。本论文中,分别采用两种类型的软模板剂制备出具有等级孔结构的二氧化硅整体柱,并探索各种实验条件对二氧化硅整体柱结构的影响以及整体柱的吸附性能,具体研究内容及结果如下:(1)论文第一部分采用P123为模板剂、正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源制备出一种结构新颖的等级介孔二氧化硅整体柱。研究结果表明:(a)P123用量、HCl浓度、添加剂TMB用量等条件对所制备的整体柱的结构具有重要影响。(b)以整体柱P1.2M0.3H8C3.08为例,其所得共连续的大孔结构,孔径可达20 μm,介孔孔径分布均匀,尺寸可达10 nm左右,比表面积可达600 m2.g-1,大孔介孔总孔体积达到3.56 cm3.g-1(c)该体系制备的整体柱,制备方法简单,孔结构呈三级孔通透型结构,介孔结构有序且均匀、开口与大孔直接连接,连通性更好。(d)骨架由朝向随机分布的颗粒结构组成,颗粒内部存在开口朝向随机且均匀有序的介孔结构,使整体柱骨架结构呈各向同性。(2)论文第二部分使用双组分的聚乙二醇(PEG)(PEG400和PEG35000)为模板剂、TEOS为硅源制备出等级介孔二氧化硅整体柱,其具有共连续的大孔结构以及尺寸可调的介孔结构,制备方法简单,成本低廉。研究结果表明:(a)初始反应参数(反应物组分、酸用量)以及PEG两组分之间的比例等对所制备整体柱的等级孔结构具有重要影响。(b)以整体柱PG1.5/0.5H8C3.08为例,其介孔尺寸可达6.3 nm,大孔尺寸可达2 μm,比表面积达到711 m2·g-l,大孔介孔总孔体积为3.2 cm3·g-1。(c)研究还发现PEG400和PEG35000之间的协同作用决定了二氧化硅整体柱的大孔/介孔结构的形成,PEG400对较大介孔的形成至关重要而大孔结构对PEG35000更加敏感。(3)论文第三部分主要阐述以聚氨酯为硬模板,结合双组分PEG为软模板剂,制备出三级结构的二氧化硅整体柱,并研究其对水中罗丹明B的吸附性能。研究结果表明:(a)聚氨酯模板并未影响整体柱的大孔形貌。(b)第三级大孔有利于罗丹明B向整体柱的内部扩散,加快整体柱的吸附速率。
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