随着超快激光技术的发展,利用超短激光脉冲研究分子反应过程受到愈来愈广泛的重视。由超短脉冲所引起的分子反应过程,一般来讲,是一个局域波包在相应的势能面上的演化过程。从量子稳态的观点出发,往往不能得到直观的物理图像。这样,对于理解和揭示利用超短脉冲观测的实验结果,基于势能面（曲线）的量子波包动力学的数值模拟往往是不可缺少的。本论文的工作是在研究并开发量子含时波包动力学数值方法的基础上,模拟和解释气相小分子飞秒动力学的实验结果,探索利用飞秒激光脉冲控制化学反应的方法。在数值方法上,发展了基于快速Fourier 变换的三维波包动力学模型,并将其和以Legendre 多项式作为角变量自由度的基函数的波包模型作了比较。发现对于具有较深势阱的非线性三原子分子,基于快速Fourier 变换的三维波包动力学方法具有显著的优越性。根据各种坐标下（朗道、键-键角、超球和雅可比）波包模型计算结果,指出无论对于基于快速Fourier 变换的含时波包动力学模型还是基于DVR 方法的振转本征态的变分计算,保持相应基函数下的Hamiltonian 矩阵的厄米性是非常重要的,这样才能使在不同坐标下的计算结果保持很好的一致性。在实验模拟工作上,利用开发的一维时变波包模型,研究了飞秒激光脉冲下双原子分子—NO和Na₂—的ac-Stark shift 和Stark splitting及其相关现象;计算了三原子分子OClO 分子的吸收光谱和Raman 光谱,并和相关实验结果作了比较,发现ab initio 势能面能很好的再现实验结果。利用自己编写的适用于描述飞秒Pump-Probe 光电离过程的三维波包动力学模型,计算了OClO 分子X2B1态和A2A2态的光电子能谱,分析了OClO 分子飞秒脉冲实时动力学的数值结果。将模拟的OClO 分子在超短Pump-probe 脉冲作用下的光电离结果和相应实验结果进行了比较,重新解释了文献上的实验结果,并澄清了一些令人困惑的实验现象。指出,由于飞秒脉冲的比较大的谱宽,飞秒Pump-Probe 实验中偶然共振现象是难以避免的,在分析实验数据和选择所用的脉冲中心波长时,必须对这一现象给予足够的重视。否则,实验结果的分析就很可能不能反映我们所要研究的物理过程。