【摘 要】
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随着新能源的发展,核能以其清洁、高效的特点在众多新能源中脱颖而出。在聚变反应堆中,氘氚燃料会和第一壁材料相互作用并发生反应,造成反应废气中存在大量的氘代、氚代甲烷。甲烷裂解作为一种制备高纯度氢气的有效途径并且在反应后可以获得纳米碳材料的副产物,这对于能源环境和材料领域具有重大的意义。在甲烷裂解反应中碳氢解离需要很高的温度,催化剂颗粒很容易失活,因此发展高效稳定的催化剂是解决此问题的技术关键。由于经
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随着新能源的发展,核能以其清洁、高效的特点在众多新能源中脱颖而出。在聚变反应堆中,氘氚燃料会和第一壁材料相互作用并发生反应,造成反应废气中存在大量的氘代、氚代甲烷。甲烷裂解作为一种制备高纯度氢气的有效途径并且在反应后可以获得纳米碳材料的副产物,这对于能源环境和材料领域具有重大的意义。在甲烷裂解反应中碳氢解离需要很高的温度,催化剂颗粒很容易失活,因此发展高效稳定的催化剂是解决此问题的技术关键。由于经过水滑石（Layered double hydroxide,LDH）还原的合金催化剂具有高分散性,可以显著提高催化剂的热稳定性。因此,本文选用三元水滑石为催化剂前体,获得了三种合金催化剂,并分别讨论了其催化性能的影响。以下为主要研究内容与结果:（1）NiCo合金催化甲烷裂解的性能及机理研究。以尿素法制备了不同Ni/Co/Al比、Ni/Al比和Co/Al比的NiCo Al水滑石与Ni Al/Co Al水滑石,以传统浸渍法制备了负载型的NiCo-Al2O3,在相同条件下还原样品后,通过各种表征手段比较了各催化剂的差异。结果发现:水滑石有效地提高了催化颗粒的分散性。在热重分析表征中,Ni元素含量的增加使碳产物积累量和稳定性增加,而Co元素引入可有效降低甲烷裂解反应的活化能。通过CHx在NinCo4-n的（111）表面上解离的计算发现,NiCo以更低的T.S4能垒和更高的稳定性而优于其他催化剂。（2）原位还原对FeCo合金催化甲烷裂解性能的研究。以尿素法制备了不同Fe/Co/Al比的FeCo Al水滑石,作为对照,一部分FeCo Al水滑石被还原为FeCo合金催化剂。通过X射线衍射分析发现,FeCo Al水滑石原位还原催化甲烷裂解反应中可以成功生成FeCo合金,并且热重分析结果显示,其碳产物积累量均高于非原位还原的FeCo合金催化剂。反应结束后观察发现,由于原位还原的FeCo颗粒尺寸更小,其催化甲烷裂解的反应产物中有可长达几百微米的碳纳米管生成。因此原位还原的FeCo Al-LDH相比于非原位还原FeCo合金催化剂体现出了更优异的催化活性。（3）还原温度对NiFe合金催化甲烷裂解性能的研究。以尿素法制备了不同Ni/Fe/Al比的NiFe Al水滑石,并分批依次在600°C与700°C条件下还原而得到NiFe合金催化剂。通过BET表面分析发现,700°C和600°C下还原的NiFe合金催化剂分别拥有48.11 m~2/g和56.79 m~2/g的比表面积,因此700°C下还原的催化剂在热重分析中体现出了更低的碳产物积累量。这是由于过高的还原温度促使催化颗粒的活性位点丧失。
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