砷在含水层中原地消除方法的反应输运模型——以呼和浩特盆地为例

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本文旨在以水文地球化学模型为基础,利用计算机模拟方法对地下水含水层中砷的赋存形式、吸附机制进行研究。在此基础上,以一个一维模型来近似抽水井附近的含水层,并耦合溶质输运与水文地球化学模型对用充氧水回灌法降低含水层中砷含量的效果进行初步评价。 砷是环境中普遍存在的、有毒的痕量元素,是危害人类健康最严重的污染物之一。砷主要是通过土壤或地下水进入人类生活。吸附和解吸附作用影响着土壤或水体沉积物中含砷化合物的迁移和残留的主要作用。其中铁和铝的(氢)氧化物是土壤表面地球化学循环最为活跃的部分。因此,研究砷在(氢)氧化铁、铝表面的吸附和解吸附作用对于解释与砷相关的环境灾害的机制非常重要。 水文地球化学模型是国内外近年来发展起来的水文地球化学定量研究方法,是水文地质学家和地球化学家研究地质生态、地下水污染等问题的一种重要手段。利用这种方法可以对水—含水层相互作用条件下的砷污染迁移的特点和方式进行定量或半定量研究、确定地下水化学组分特别是砷的各物种形成及在(氢)氧化物表面的吸附与解吸附作用、研究在自然和人为因素影响下地下水中砷及其它物质在时空上的变化。目前,解释(氢)氧化物的表面吸附作用比较常用的是表面络合模型。应用表面络合模型,界面上的吸附过程可以看成是一种离子络合反应,从而可以与一般的热力学平衡模型统一起来。前人已经对砷在铁、铝的(氢)氧化物表面上吸附作用作了一些实验研究。近年来,也有少量关于砷在铁的(氢)氧化物表面上吸附作用的计算机模拟研究结果的报道,但是其中均缺失对铝的(氢)氧化物表面作用的考量。而且,迄今热力学数据库中未见有关砷与铝的(氢)氧化物表面络合反应的实验平衡常数。 本文的研究有如下两个方面的成果: 1.利用不同离子浓度、不同pH值的溶液中砷在无定形氧化铝表面吸附量的实验数据,通过三种不同的表面络合模型计算出了砷与无定形氧化铝表面络合反应的平衡常数。并且对这三种模型的模拟结果作了比较和评价。 2.利用内蒙古自治区呼和浩特盆地的地层资料以及表面络合反应模型和用上述方法计算所得平衡常数,用一维溶质输运与水化学平衡的耦合模型对用充氧水回灌法消除含水层中砷含量的效果进行了初步评价。得到结论:利用充氧水回灌法可以有效的消除砷,特别是毒性较大的As(Ⅲ)。向地下水中注入充氧水后,地下水中的部分As(Ⅲ)转化为As(Ⅴ),以As(Ⅴ)的形式吸附在无定形氧化物表面上;另一部分As(Ⅲ)直接吸附在无定形氧化物表面上。
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