【摘 要】
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压电材料作为一种重要的功能材料,已经被普遍地应用于工业生产、核能、航空航天和石油勘探等领域。随着科技的发展,各种领域和场合对于压电材料性能的要求变得更加苛刻。以核能领域为例,通常需要压电传感器在高于500℃的高温环境下持续地监测核反应堆内部组件的工作状态。采用传统的PZT压电材料已经很难应对这些领域的特殊需求,因此,研究出一种可以耐受高温高频的新型压电材料,具有重要的现实意义。铋层状结构（BLSF
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压电材料作为一种重要的功能材料,已经被普遍地应用于工业生产、核能、航空航天和石油勘探等领域。随着科技的发展,各种领域和场合对于压电材料性能的要求变得更加苛刻。以核能领域为例,通常需要压电传感器在高于500℃的高温环境下持续地监测核反应堆内部组件的工作状态。采用传统的PZT压电材料已经很难应对这些领域的特殊需求,因此,研究出一种可以耐受高温高频的新型压电材料,具有重要的现实意义。铋层状结构（BLSFs）铁电体因其具有较高的介电击穿场强、较低的老化率,较高的居里温度和良好的抗疲劳特性,成为当前国际上最有发展潜力的高温压电材料之一,也是用于高温压电传感器的首选高温压电材料。CaBi2Nb2O9（CBN）作为铋层状结构铁电体中的一员,因其居里温度高达940℃,进而受到研究学者的关注,但是其特殊的晶体结构使得自发极化的转动受限在二维平面内,导致其压电系数较低（～5 p C/N）,在一定程度上阻碍了它在实际中的应用。CBN高温压电陶瓷在铁电相对应于正交结构,顺电相对应于四方相结构,因其内部没有密集的铁电畴,缺乏所谓的准同型相界（MPB）,无法构筑MPB来有效地提升其性能。近几年,研究人员发现通过特殊的离子取代来调整其化学组成的方式可以调控出伪相界,给出了一个新的研究思路。本文主要从构建伪相界的思路出发,在CBN的A位引入不同的稀土离子协同B位掺杂不同的金属阳离子尝试构建出伪相界,并研究伪相界构建的机制及其对陶瓷电性能的影响。1、论文中采用A位分别掺杂Ce3+、Nd3+、Y3+离子协同B位掺杂Cr3+离子的掺杂策略,分别制备了CBN-Ce-Cr、CBN-Nd-Cr和CBN-Y-Cr压电陶瓷。探讨不同半径大小的稀土离子的掺杂对构建伪相界的影响,以及伪相界的构建对陶瓷微观结构、压电系数、介电性能和电阻率的影响。结果表明,在A位引入离子半径较大的稀土Ce3+离子的实验中调控出了伪相界,将CBN陶瓷的压电系数和600℃下的电阻率分别提高到了17.1 p C/N和1.3×10~5Ω·cm,其中压电性能约为纯的CBN的3.4倍,在目前的文献报道中处在较高的水平,但是居里温度下降到了934℃。虽然在CBN-Nd-Cr和CBN-Y-Cr的实验中没有构建出伪相界,但是引起了晶体结构的四方性扭曲和畸变,将压电性能提高到了15 p C/N以上。另外,随着A位掺杂稀土离子半径的减小,陶瓷的电阻率不断提高,其中CBN-Y-Cr压电陶瓷获得了超高的电阻率1.8×10~6Ω·cm（在600℃时）,是目前CBN基压电陶瓷的最高值。2、在上述实验的基础上,作者采用在A位引入稀土Ce3+离子同时在B位更换不同价态的金属Mn2+、Ti4+和Ta5+离子进行掺杂实验,分别制备了CBN-Ce-Mn、CBN-Ce-Ti和CBN-Ce-Ta压电陶瓷。结果表明,CBN-Ce-Mn、CBN-Ce-Cr和CBN-Ce-Ti压电陶瓷都调控出了伪相界,说明了伪相界的构建是由Ce3+离子主导,但是由于化学式配比的原因,低价态的Mn2+离子会协同更多的Ce3+离子进入,掺杂过多的Ce3+离子会对陶瓷的电阻率和居里温度产生负面影响。最后,在等量掺杂Ce3+和Ta5+离子的实验中,实现了在不降低CBN居里温度的同时,获得了较高的压电系数17 p C/N,同时将600℃时的电阻率提高到1.36×10~5Ω·cm。
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