整体型生物微反应器可控构建及其在环境催化领域的应用

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固定化酶技术是一种利用载体材料将酶分子约束在一定的限域空间内进行酶催化反应的技术,具有高效、高选择性、绿色等优势,已被广泛应用于环境保护、药物合成、精细化工等领域。理想的固定化酶既需要满足其催化功能(活性、稳定性等),同时还需要满足其非催化功能(回用性、可调控性等)。本论文基于线性聚乙烯亚胺(LPEI)结晶自组装特性,结合静电自组装及仿生矿化法在整体型固定化酶载体表面构筑纳米纤维涂层,利用物理吸附和物理包埋结合的方式,构建了两类整体型生物微反应器(填充型和薄膜型),系统研究了其催化组分与非催化组分间内在关系,即载体表面物理化学结构对酶负载率、催化活性及稳定性的影响机制,最终实现酶负载量、催化活性和稳定性的显著提升,并在废水处理、二氧化碳转化得到应用尝试。主要研究内容如下:
  基于堇青石蜂窝陶瓷制备填充型生物微反应器。以辣根过氧化物酶(HRP)为模型酶,系统考察了LPEI纳米纤维涂层和氧化硅(SiO2)涂层对生物微反应器催化性能的影响规律,进而实现催化组分与非催化组分的协调优化。表面重构后载体表现出较高的固定化酶效率(83.75%)以及酶活回收率(55.33%),诱导矿化后生物微反应器稳定性得到显著提升。将该生物微反应器用于染料降解,其降解率达到53.30%。
  基于聚乙烯薄膜制备薄膜型生物微反应器。以葡萄糖氧化酶(GOD)为模型酶,考察了载体物理化学结构和反应条件对生物微反应器催化性能的影响机制,揭示了气-液-固界面对生物微反应器催化性能的影响规律,实现性能强化。表面重构后薄膜透气性未受明显影响,含气体参与的酶促反应活性得到显著提升。该生物微反应器固定化酶效率和葡萄糖转化量分别达到66.70%和15.58μmol。将该功能化薄膜用于碳酸酐酶固定,实现二氧化碳转化,碳酸钙转化量在1min达到79mg(cm2)-1。
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