论文部分内容阅读
多环芳烃(PAHs)是具有“三致”作用的持久性有毒物质,在各种环境介质中普遍存在,受到世界各国政府和学术界的广泛关注。多环芳烃的沉降过程是PAHs脱离大气环境进入水体和土壤的重要途径,开展PAHs沉降行为研究对于了解PAHs从源到汇的环境过程具有重要意义。位于北京市东南郊的通州区,工农业发达、人口众多、交通便利,因此PAHs的污染问题日益突出。
本研究在通州区北部设置4个采样点于2005-03至2006-01间采集沉降样品、总悬浮颗粒物样品(TSP)及气相样品,采样频率大致为每月一次。同时记录和收集研究区域采样期间的气象参数和空气污染指数(API)以辅助分析。利用索氏提取法对3类样品中的PAHs进行提取,并利用GC/MS对所有样品中的16种优控PAHs进行定量分析,实验分析和样品测试过程执行严格的质量控制措施。结果表明,16种PAHs组分在3相大部分样品中均有检出,个别组分在某相样品中未检出,如TSP相中的萘。北京市东南郊大气沉降相中16种PAHs的总浓度(∑PAHs)范围在0.723~40.5μg·g-1之间,年均值为5.67μg·g-1;TSP相中∑PAHs范围在0.31ng·m-3~1.08μg·m-3之间,年均值为1.71×102ng·m-3;气相中∑PAHs范围在58.3ng·m-3~3.18μg·m-3之间,年均值为0.70μg·m-3。TSP和气相中的PAHs浓度具有比较明显的季节特征,表现为冬季最高,夏季最低,春秋季居中但差别不显著;沉降相PAHs浓度的季节特征不明显,除夏季浓度显著低于其它三季节外,春、秋、冬三季浓度水平在不同采样点表现出不同的大小关系。从PAHs组分构成来看:沉降样品中2~3环组分占优势地位,比例在60~85%之间;5~6环比例相对较低,全年低于5%-TSP相PAHs组分以4~6环为主,4环组分比例可达50%左右:气相PAHs组分以2~3环组分为主,比例高达90%以上。三类介质中的PAHs组分成分谱存在明显差异。
根据沉降相PAHs浓度,结合采样时间和采样面积,计算北京市东南郊大气颗粒物通量及PAHs通量,二者分别满足春季>冬季≈夏季>秋季,冬季>春季>秋季>夏季的趋势。依据4个采样点的平均沉降通量可以计算出通州区每年每平方公里接收了466.8t的颗粒物和1.87kg的PAHs。PAHs的沉降行为受空气中PAHs的浓度及分配的影响。相关分析表明,2~3环组分的月沉降通量与TSP中的相应组分浓度相关关系显著;4环组分的月沉降通量与气相和TSP中的相应组分浓度均具有较显著的相关关系;5~6环组分的月沉降通量与气相和TSP中相应组分浓度关系不大。此外,PAHs沉降通量受颗粒物沉降通量及颗粒物中PAHs浓度控制,对颗粒物沉降通量影响较大的因子有下垫面性质和风速等;对沉降样品中PAHs浓度影响较大因子有下垫面性质、SO2的API指数及降水量等。在上述因素的共同作用下,PAHs的沉降速率表现为:2环组分夏秋两季的沉降速率小于春冬两季的沉降速率;3环以上组分夏秋两季的沉降速率大于春冬两季。在总结文献的基础上,对PAHs的沉降过程提出理论假设,并在此基础上分别对北京市东南郊地区的PAHs干沉降、湿沉降及气相交换通量进行了数值模拟。结果表明:干沉降总通量的年均值为3.97μg·m-2·d-1,湿沉降总通量的年均值为0.59μg·m-2·d-1,气相交换总通量的年均值为0.034μg·m-2·d-1。PAHs的干沉降作用在全年贡献稳定;湿沉降作用在夏秋季贡献明显:气相交换作用全年贡献稳定在5%左右,且在春季作负贡献。PAHs,总沉降通量的模拟值与实际测定值较为接近,表明本研究中通量模拟工作对掌握研究区内PAHs总体沉降水平很有帮助。