大气气溶胶的WIBS观测及转化和来源研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:macgrady2006
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不同地区气溶胶的成分差别很大,城市作为人口密度集中的聚居地,健康问题是我们不可忽视的部分。生物源的气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,对全球的气候变化和环境健康起着重要的作用。一方面可以通过反射太阳辐射改变大气层的温度以及作为云凝结核和冰核从而直接或间接的影响气候变化。另一方面存在于空气中的病毒、细菌、真菌等会传播动植物疾病,威胁人类健康。随着城市的发展,雾霾事件频繁出现,现代城市人感染哮喘和过敏的几率也越来越大。传统的生物气溶胶的检测手段通常耗时较长,且不能精确的统计其在大气中的浓度,因此需要有高效的方法对城市生物气溶胶进行检测。近年来荧光检测技术得到了快速的发展,出现了在线检测生物气溶胶的仪器,但是目前在国内的应用范围还很小。生物源挥发性有机物(BVOC)是生物源的二次有机气溶胶(SOA)的前体物质,占全球挥发性有机物(VOC)排放的主要部分。海洋作为地表覆盖率最高的区域,对全球气候变化起着重要的调节作用,远洋大气亦可以作为研究城市大气环境的背景地区,研究海洋上空BVOC可以更好的了解远洋SOA的生成。对远洋气溶胶稳定碳氮同位素的研究可以帮助探讨远洋气溶胶的来源和传输过程。本研究依据两次国内的野外监测和第29次以及第30次南极科学考察,第一次使用荧光在线气溶胶仪器对国内污染城市进行了生物气溶胶的检测并探讨了海洋排放的BVOC及其对海洋SOA的贡献以及远洋地区稳定碳氮同位素的分布。得到主要内容和结论如下:  (1)城市地区的荧光气溶胶的浓度高于背景地区1-2个数量级。南京和厦门地区宽频综合生物气溶胶光谱仪(WIBS)在线检测的荧光气溶胶的浓度分别为FL1:0.57 cm-3, FL2:3.35 cm-3, FL3:2.09 cm-3和FL1:0.24 cm-3, FL2:0.78 cm-3,FL3:0.40 cm-3。南京地区的荧光气溶胶出现明显的日夜变化特征,而厦门地区昼夜变化不明显。荧光气溶胶的浓度都随着粒径的增加而逐渐降低。粒径在1-2μm的颗粒物占荧光气溶胶的主导地位,所有粒径在3.8μm以上的颗粒物都有FL2荧光信号。南京地区的荧光气溶胶的AF(Asymmetry Factor)呈现单峰分布的模式,峰值为~24,而厦门地区的呈现双峰分布的模式,峰值为~23和~30,说明南京地区荧光颗粒物的形状分布比较单一。  (2)荧光气溶胶的浓度在一定程度上受当地气象参数的影响,一定的风速会增加植物花粉和孢子的排放,导致生物气溶胶的浓度上升。但当风速超过一定阈值时,会加快大气颗粒物的扩散速度,导致当地生物气溶胶的浓度降低。降雨之前生物气溶胶的浓度会上升,温度和湿度也可以影响生物气溶胶的释放。  (3)南京地区的生物气溶胶显著的高于一些森林等生物气溶胶含量丰富的背景地区,尤其是FL1荧光通道与MBC/PM0.8显示了很好的正相关性(r=0.75),因此直接用WIBS仪器的三个荧光通道来代表生物气溶胶并不合适。根据荧光强度和占总颗粒物的比例与MBC/PM0.8的相关性,将荧光气溶胶分成了燃烧排放相关的和非燃烧相关的颗粒物两类。燃烧排放相关的荧光颗粒物和非燃烧排放相关的荧光颗粒物分别占总颗粒物的~11%和~5%。非燃烧相关的颗粒物浓度为0.64cm-3,仍然高于其他文献报道的南京地区生物气溶胶的浓度,因此并不能确定非燃烧相关的荧光颗粒物就是生物气溶胶,可能包含了灰尘等其他的颗粒物。  (4)第29次南极科学考察航线上的异戊二烯和α蒎烯、β蒎烯的浓度分别为113 pptv、28 pptv和14 pptv。异戊二烯的浓度显著高于单萜,三者之间有很好的相关性。整个航线上异戊二烯和单萜的地理分布没有显著性差异,普里兹湾表现出很高的异戊二烯和单萜浓度,和普利滋区域蓝藻爆发有一定的关系。不同浮游植物的种类、风速和温度都会影响海洋大气异戊二烯和蒎烯的浓度分布。普里兹湾异戊二烯生成的SOA占全球海洋排放异戊二烯生成SOA的0.03%。  (5)第30次南极航线上气溶胶总悬浮颗粒物中总碳的质量浓度(TC)平均值为1±0.81μg m-3。TC的浓度随着纬度的升高逐渐降低(r=0.58,p<0.01)低纬度的TC受到陆地的影响较大。整个航线上有29%的样品未检出总氮(TN),TN的平均浓度为0.49±0.74μg m-3,整体浓度偏低,且远远低于大城市中的浓度。TN的浓度也随着纬度的升高而降低(r=0.37,p<0.01)。稳定碳同位素δ13C的平均值为-27±3.3‰,且δ13C与TC有一定的相关性(r=0.34,p<0.05)。稳定氮同位素δ15N的平均值为0.9±3.3‰,与TN没有相关性。δ13C和δ15N的分布与纬度都没有相关性。低纬度的样品受到亚洲大陆和菲律宾群岛,澳洲大陆两部分气团的影响,受亚洲大陆和菲律宾群岛气团影响的样品中的碳氮可能来源于陆地的生物质燃烧。中纬度地区样品可能受到南极大陆尘埃的影响。高纬度地区的碳氮与海洋浮游植物的排放有一定的关系。
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