石墨烯独特的二维平面结构及优异的力学、电学和光学性能，被广泛地用作柔性电极材料。基于石墨烯本征的特性，将其制备成多孔和三维网络等宏观结构的石墨烯，具有良好的力学特性、优良的导电性、高的孔隙率和高的比表面积。本论文以石墨烯为研究对象，通过热处理、激光还原处理以及激光诱导氧化，对石墨烯结构进行调控得到高导电性和高电化学性能电极材料用于制备柔性超级电容器。研究内容主要包括以下三部分：
　　(1)以氨硼烷为前驱体合成硼、氮共同掺杂的三维多孔石墨烯气凝胶(BN-HGA)。BN-HGA具有高的比表面积(249 m2 g-1)且含有大量的B-N键，B-N键，提高了材料的表面极性，能够提供稳定的氧化还原位点来提高材料的赝电容。氨硼烷中高含量的氢可以进一步还原石墨烯，从而增加电子电导率，提升材料的导电性能。同时，BN-HGA的分级多孔结构可以有效促进离子的扩散速率。BN-HGA在三电极硫酸电解质体系1Ag-1的电流密度下，质量比容可达456Fg-1，在固态柔性的两电极体系1mAcm?2的电流密度下，面积比容可达345mFcm?2，并且具有良好的倍率性能(20mAcm?2条件下电容仍具有80%的保持率)。此外，所组装的固态柔性超级电容器在弯曲不同角度时，表现出良好的柔性和容量保持率，可用于可穿戴电子设备电源器件。
　　(2)采用冷冻解冻法制备强韧性PVA-H3PO4凝胶膜，凝胶膜在拉伸状态下于表面喷涂氧化石墨烯溶液，形成超薄氧化石墨烯薄膜。在氩氢混合气氛下，利用激光还原氧化石墨烯薄膜，形成高导电性和高孔隙率的石墨烯电极。拉曼光谱测试证实，通过控制激光强度，激光处理可大幅提升氧化石墨烯薄膜的还原度和导电性，并在石墨烯表面形成丰富的孔道结构。同时，激光作用不仅未损害凝胶电解液的功能，反而增强了石墨烯和凝胶层的界面联接。利用银胶连接电极，形成柔性、微型、可剪裁超级电容器。在8mAcm-3下，器件可达到3.0Fcm-3高体积比容和体积比功率，并可通过串、并联提高器件的工作电压及电流。此外，所合成的电容器具有良好的柔性和稳定性。可通过简单封装和裁剪，形成多种形状超级电容器应用不同领域。
　　(3)基于商业碳纤维良好的柔性和优异的导电性，采用激光表面处理法，在含有臭氧的气氛下，在商业碳纤维表面诱导生成石墨烯结构，之后通过简单的线状固态柔性组装法，获得线状柔性超级电容器。该线状超级电容器在电流密度为87.0mAcm-3(0.0667 mA cm-1)下，单电极的体积(长度)比容值为4.7Fcm-3(1.8 mF cm-1)，随着功率密度的提升，其能量密度未有大的衰减，其中在功率密度为10.78mW·cm-3时能量密度为0.15mWh·cm-3，当功率密度达205.4mW·cm-3能量密度仍保持在0.13mWh·cm-3。且器件具有良好的柔性，在弯折甚至打结的情况下仍能保持良好的电容性能。