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我国区域大气复合污染问题形势严峻,京津冀地区尤为突出。环境保护部发布的2015年全国城市空气质量状况显示,全国空气质量相对较差的前10位城市中,7个位于京津冀地区。京津冀区域的大气环境污染问题已严重影响该地区的经济快速发展。制定合理、有效的区域污染源优化减排方案对于快速有效改善该区域的空气质量非常重要。高分辨率区域大气污染源排放清单是数值模拟和制定复合污染防控策略的重要基础数据,但污染源清单在建立过程中不可避免地存在统计误差、监测误差、系统误差和随机误差等,造成排放清单的不确定性,甚至可能影响空气质量防控策略的制定。论文基于典型区域环境污染特征与成因分析研究,利用立体观测数据、数值模拟系统对京津冀区域污染源清单进行校验,最终研究建立PM2.5优化减排新技术并提出优化减排方案。 2015年京津冀区域PM2.5年均浓度为77μg/m3,其中重污染天数平均为36天,占全年天数的9.9%。基于京津冀区域PM25污染特征研究,在北京、石家庄、唐山地区分别设置大气环境PM2.5监测点,分析典型城市大气环境PM2.5化学成分谱特征。结果显示二次粒子是PM2.5的主要组分,不同季节质量浓度可占PM2.5的39.3%~54.9%;北京市三种主要水溶性离子年均浓度呈现出NO3->SO42->NH4+的变化趋势,而石家庄和唐山均为SO42->NO3->NH4+。同时采用自主研发的固定源、移动源和餐饮源稀释采样系统,对燃煤锅炉、机动车、餐饮源等典型行业PM2.5样品进行采集,得到了燃煤锅炉、机动车、餐饮源、建材、道路扬尘、裸地和冶金行业PM2.5成分谱。研究结果可为高分辨率污染源清单的完善和PM2.5来源解析提供数据支撑。 基于区域环境质量数值模拟、立体观测技术与京津冀污染源初始排放清单,研究准确获取区域大气污染物总量的途径与方法。利用经观测数据验证的环境污染物浓度数值模拟结果,基于质量平衡原理,研究建立基于立体观测校验的总量模型;基于总量模型的区域尺度和基于来源解析的城市尺度源清单校验,对京津冀区域污染源清单校验。研究结果显示,总量模型估算得到京津冀区域PM2.5、SO2和NOx年排放量分别为293、272和148万吨,综合对比分析研究得到校验后的京津冀区域典型污染物排放量,结果显示现有污染源清单低估了PM2.5和SO2的排放量。 应用WRF-CAMx-PSAT耦合数值模拟系统进行了京津冀区域PM2.5敏感区域和敏感源筛选,同时依据中华人民共和国环境保护部发布的《大气污染源优先控制分级技术指南》对京津冀地区进行基于常规污染物环境质量影响的区域污染源分级研究。将京津冀13个城市单位污染物排放对区域PM2.5贡献的敏感系数与京津冀区域污染源分级系数引入到优化模型,研究区域大气PM2.5控制新技术并提出京津冀区域PM2.5优化控制方案。研究结果显示:从各城市敏感性来看,廊坊、保定、天津、邢台和石家庄的PM2.5排放对京津冀区域单位贡献系数最高;从各城市对京津冀区域PM2.5贡献情况来看,石家庄对区域PM2.5贡献率最高(17.8%),主要来自开放源扬尘和其他源的贡献,其次为唐山市、天津市和邯郸市。京津冀区域污染源分级结果显示唐山、廊坊、保定、邯郸的冶金和石家庄、廊坊、邢台、保定、衡水的建材的分级等级较高。京津冀区域PM2.5优化控制结果显示,京津冀区域PM2.5浓度降低50%情况下,13个城市共需削减PM2.5当量为130.2万吨,削减当量占PM2.5现状排放当量的54%。区域内污染源减排力度最大的城市是唐山市,占总PM2.5减排当量的25.2%,减排量最多的是唐山市的冶金行业,其次是邯郸市的冶金行业和唐山市开放源扬尘。为验证优化减排技术的先进性、可行性和科学性,本文对比分析了2015年阅兵纪念活动期间政策减排与优化减排对空气质量改善效果的差异。阅兵纪念活动期间,北京及周边地区政策保障措施切实落实后,北京市区PM2.5日均浓度平均降低31.9%。优化减排结果显示,阅兵期间13个城市共需削减PM2.5当量为1.7万吨,削减当量占PM2.5现状排放当量的34%,优化减排方案可使北京市区PM2.5日均浓度降低37.5%。