汞是环境中的重要污染物,火电厂烟气中含有较多的单质汞,易挥发和不溶于水,难以脱除。通过SCR脱硝装置催化Hg⁰氧化成Hg²⁺,以后续的污染物脱除装置实现高效低成本一体化脱除NO_x和汞,是重要研究领域。本文针对SCR催化剂Hg⁰催化氧化的不足,制备了掺杂Ce的改性SCR催化剂,研究了其脱硝和Hg⁰氧化性能及反应机制,并对旧SCR催化剂实现了改性再生。采用XRD、BET、XPS、TPR、TPD与FTIR等表征手段分析了样品的表面形态与结构组成。首先,通过两步浸渍法和500℃煅烧制备了Ce_x/SCR催化剂,x表示Ce质量分数,为0⁵%。结果表明,CeO₂、V₂O₅在载体表面分散度较高。SCR的比表面积随着Ce含量提高而下降。Ce掺杂导致催化剂的孔容和孔径减小。其次考察了温度、Ce掺杂量和烟气组分对Ce_x/SCR催化剂Hg0氧化性能的影响和NO_x脱除性能。结果说明,Ce_x/SCR催化剂的最佳Hg⁰氧化温度是350℃,最佳掺杂量为1%,350℃时Ce₁/SCR的Hg⁰氧化率比SCR高21.2%。Ce₁/SCR的抗H₂O能力和NO_x脱除效率大于SCR催化剂,其抗SO₂性能稍弱于SCR催化剂,NO促进Ce₁/SCR的Hg⁰氧化。再次,探究Ce₁/SCR催化氧化Hg⁰的反应机制。结果表明,O₂单独存在时,对Ce₁/SCR催化剂的Hg⁰氧化几乎无作用,O₂是Hg⁰氧化反应里的氧化剂,但反应进行程度较低。HCl的活性Cl易与Hg²⁺结合,促进Hg⁰的氧化,是Ce₁/SCR催化Hg⁰氧化的决定性气体。Ce₁/SCR对Hg⁰的催化氧化反应符合L-H机制。Ce掺杂使催化剂的化学吸附氧含量和表面酸性点位增加。Ce₁/SCR催化剂中的Ce³⁺/Ce⁴⁺与V⁴⁺/V⁵⁺提供晶格氧氧化吸附到催化剂表面的Hg⁰,吸附到催化剂表面的HCl促进Hg⁰氧化反应正向进行,烟气中的O₂补充催化剂失去的晶格氧。最后,采用水洗清理某电厂的旧催化剂,并对其进行钒、钼补充和Ce掺杂再生。结果表明,V、Mo与Ce负载顺序的不影响Ce掺杂再生SCR催化剂中的V含量,先负载Ce会使催化剂有较低的Ce含量和更佳的Hg⁰氧化效果。浸渍次数提高会降低催化剂中毒物质含量,导致孔径、孔容和比表面积增大。先进行5.4mmol/L的Ce浸渍后补充钒、钼制备的Ce₂/SCR₁催化剂具有最优的Hg⁰氧化效率,比只补充钒、钼的再生催化剂SCR₁提高约27%。Ce₂/SCR₁的NO_x脱除效率优于再生SCR催化剂,由于Ce掺杂量较低,Ce₂/SCR₁的抗硫效果很好。