高密度闪烁体GdTaO4的晶体生长及性能表征

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无机闪烁体可以用来探测高能射线或粒子。最近几十年,它作为探测部分的核心元件在高能物理、核医学成像以及安全监测等领域得到广泛地应用。不同的领域对无机闪烁晶体的性能要求不尽相同,但他们共同基本要求是高密度、快衰减。密度高的材料对高能射线或粒子的阻止本领强,能减少闪烁体的用量,有利于探测器件的小型化,进而节约成本;而衰减快则有利于提高时间分辨率,缩短探测时间。现在应用较为广泛的晶体如PWO(PbWO4)和Ce∶LSO(Ce∶Lu2SiO5)在很多方面具备一定的优势,但某些性能仍存在不足,因此仍需要探索性能更为优异的无机闪烁晶体材料。稀土正钽酸盐材料LnTaO4(Ln=Sc,Y, La,Gd,Lu)具备较高的密度、稳定的化学性质以及良好的X射线吸收,因此是一种可能的闪烁体基质,而其中尤以GdTaO4不但密度很高(接近9g/cm3),具有快的衰减,同时可用提拉法制备质量优良的单晶,有望成为新型的重闪烁体。因此,本论文以GdTaO4为研究对象,使用提拉法生长单晶,对其发光、结构、热性能等进行测试分析,并探索其作为一种新型高密度闪烁体的可能性。主要的研究结果如下:  一、获得了优质的GdTaO4单晶制备工艺,采用提拉法成功生长出了结晶完整、无解理开裂等宏观缺陷的优质GdTaO4单晶,尺寸达到了φ23 mm*30 mm,X射线摇摆曲线的半高宽仅为0.03度。  二、表征了GdTaO4晶体的基本物理性能。GdTaO4晶体的实际测量密度和理论计算密度分别为8.85 g/cm3和8.94 g/cm3,优于目前所应用的所有无机闪烁晶体;测量了它的硬度,其各个方向的硬度值展现了较强的各向异性;另外我们还表征了它的热学性质包括比热、热膨胀系数和热导率等,并讨论了热学性质对晶体生长和晶体质量的影响。  三、研究了GdTaO4晶体的光学性质,包括其常温下的吸收光谱、激发与发射光谱以及荧光寿命等,它的发光谱不同于一般的稀土正钽酸盐材料,发光衰减则存在一个30 ns的快成分。为了揭示其发光机理,测量了它变温的荧光光谱和寿命,其结果表明GdTaO4晶体的发光可能与束缚在TaO4基团上的自陷激子有关。  四、研究了Ca离子的掺杂对GdTaO4发光性能的影响,发现掺入Ca离子后,发光强度增加,并大幅度减小了发光的衰减时间。  五、表征了GdTaO4晶体的闪烁性能,包括X射线激发的发射光谱、闪烁衰减以及光产额等。它的绝对光产额约为PWO的三到四倍,由于所选用探测器的原因,其测试的光产额与PWO相当,GdTaO4晶体闪烁衰减慢于PWO,存在一个微秒级的慢成分。  本论文的主要工作表明GdTaO4晶体是一种非常有希望的高密度闪烁体,为其今后的实际应用奠定了坚实的基础。
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