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核废液中存在微量的镧系、锕系(铀,钍等)放射活性长(T1/2=103~104年)的放射性物质,这些物质的存在造成了严重的环境污染问题。而在处理核废液的过程中,Fe3O4磁性纳米粒子(magnetic nanoparticles MNPs)与其他吸附剂相比有着比表面积大、吸附能力强,且在外磁场作用下易于液固分离等优点,冠醚具有对铀酰离子选择性配位的能力。而冠醚包覆的Fe3O4复合磁性纳米粒子克服了单体冠醚不易回收和重复使用具有一定的生理毒性作用的缺点,减少因使用有机溶剂带来的污染,该MNPs又能在解吸放射性元素后被回收成为细小、紧密、易得的二级废物。因此,该方法相比于传统的溶剂萃取和离子分离方法有明显的优势。 本研究主要内容包括:⑴分别以油酸(LA)、18-冠-6为第一第二包覆层,制备了18-冠-6/LA/Fe3O4复合磁性纳米粒子。探讨了其包覆和移除铀钍离子机理,研究了Fe2+/Fe3+的比例、反应温度、反应的pH值、冠醚的用量等对制备复合磁性纳米粒子的影响。其结构经红外(IR)、扫描电镜-X射线能谱(SEX/EDX)、振动样品磁强计(VSM)、热综合分析仪(TGA)进行表征,表明18-冠-6/LA/Fe3O4复合磁性纳米粒子的粒径在12~23 nm,包覆效果良好。饱和磁化强度为56.34 emu/g。⑵将制得的18-冠-6/LA/Fe3O4复合磁性纳米粒子对溶液中的U(VI)进行吸附实验研究。采用可见分光光度法研究复合磁性纳米粒子对溶液中铀酰离子的静态吸附行为,考察吸附温度、反应 pH、吸附时间、单位产品中冠醚加入量对吸附率的影响。采用单因素和正交试验L16(44),确定了最佳吸附条件与产品中最合理的冠醚加入量,考查了吸附机理。最佳吸附条件为:吸附温度45℃,吸附时间30 min,冠醚加入量4 g,pH=5.5,吸附剂用量为0.1 g,吸附过程符合假二级动力学模型和Freundlich吸附等温线。在此条件下,对铀酰离子的最大吸附量达到91.12 mg/g。⑶将制得的18-冠-6/LA/Fe3O4复合磁性纳米粒子对溶液中的Th(IV)进行吸附实验研究。结果表明:实验得到的最高吸附率是在pH=3.8、吸附时间为30min、吸附剂用量为0.05 g,温度为60℃时,对10 ml3×10-4 mol/L Th(IV)的吸附率达到99.80%,可以考查到的对Th(IV)最大吸附量为56.45 mg/g。同时考察了同条件下复合磁性纳米粒子对Cu(II)与Cr(VI)的吸附,发现其对Th(IV)的吸附容量明显高于其他二者,显示出了很强的吸附选择性。因此,18-冠-6/LA/Fe3O4复合磁性纳米粒子是一种吸附容量大,竞争小,对U(VI)、Th(IV)有选择性分离,且操作方法快速简便,吸附后的磁粒子可方便地进行富集和回收的一种高效选择性吸附剂,为核废物和核废水的处理提供了可能。