【摘 要】
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ThO2作为新型核燃料,在轻水反应堆和高温气冷反应堆等领域具有重要的应用前景。从安全使用和储存角度上来看,考察环境中广泛存在的水分子在ThO2表面的吸附和分解行为是十分必
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ThO2作为新型核燃料,在轻水反应堆和高温气冷反应堆等领域具有重要的应用前景。从安全使用和储存角度上来看,考察环境中广泛存在的水分子在ThO2表面的吸附和分解行为是十分必要的。本论文采用DFT+U方法和平板模型,系统研究了 ThO2(1 11)、(110)和(100)完整表面以及存在三种色心缺陷(111)表面的构型和电子结构,并在此基础上从热力学和动力学角度,探讨了水分子在这些表面上的吸附和分解机理。本文的计算结果表明,在ThO2三种低密勒指数完整表面中,热力学稳定性顺序依次为(111)>(110)>(100)。对于存在Fs0、Fs+和Fs2+三种类型色心的ThO2(111)缺陷表面,随着色心所带正电荷的增加,对应的缺陷构型更容易形成。由能带结构的计算结果可知,Fs0和Fs+表面的电子均定域在缺陷位置,氧缺陷的形成不会导致周围Th原子的5f轨道出现明显的电子占据情况。水分子在ThO2(111)、(110)和(100)完整表面均存在分子吸附和解离吸附两种形式,表面氢键的存在对吸附构型起到稳定化作用。从热力学角度来看,解离吸附构型要比分子吸附构型来得稳定,尤其是在(110)和(100)表面。解离过程的动力学研究结果表明,H2O在三个表面均易分解成以吸附形式存在的羟基和氢原子。在(111)和(110)表面,解离后羟基的迁移需要克服较高能垒(约0.8eV),而在(100)表面,该能垒降低至0.4 eV。因此,(100)表面更易于被羟基化。与完整表面类似,在ThO2(111)三种类型缺陷表面,水分子也同时存在分子吸附和解离吸附两种形式,而且后者的热力学驱动力较大,但不同的是H2O在缺陷表面可以发生完全分解并释放出氢气。通过对缺陷表面水分解过程的动力学研究可知,ThO2(111)缺陷表面色心的类型对水分子的解离行为有显著影响。只有存在Fs+类型的缺陷表面,水分子的完全分解才易于发生;其次是FS2+表面;而在Fs0表面,因缺陷处存在较多电子,有助于稳定H原子填充在缺陷位的中间体构型,使得水分子较难发生完全分解。
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