高效发光全无机卤化物钙钛矿纳米晶在发光二极管中的应用

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近年来,全无机卤化物钙钛矿纳米晶已经在整个可见光范围内实现了高效发光,在光电领域显示出了巨大的应用潜力。然而,高效发光的纳米晶表面常常需要长链有机配体进行保护,这些被有机配体包裹的纳米晶的载流子传输性能极差,直接导致了其难以在光电器件中实现良好的应用。为了解决这一难题,以往的工作通常致力于短链配体交换策略。由于钙钛矿材料的离子特性,这种配体交换策略经常会导致纳米晶的形貌和光学性质的改变。因此,寻找一种有效的配体交换策略,以获得发光效率高、形貌稳定且表面有机配体较少的全无机卤化物钙钛矿纳米晶,对于实现性能优良的卤化物钙钛矿光电器件具有重要意义。此外,卤化物钙钛矿材料在光电器件中的应用已经取得了很大的突破,尤其是在钙钛矿发光二极管(LED)的研究中,单色发光的卤化物钙钛矿LED的外部量子效率(EQE)已经可以与商用LED比肩。但是,在钙钛矿白光LED的研究中,却一直难以实现单层钙钛矿活性层的电致白光发射。因此,急需设计一种具有单层活性层的卤化物钙钛矿白光LED,来进一步推动卤化物钙钛矿材料在显示与照明领域中的应用。所以,基于以上两个科学问题,本文进行了以下研究:1)基于亚硫酰卤化物(SOX2)与卤化铅铯(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米晶表面配体的温和化学反应,提出了一种具有普适性的无机配体交换策略,成功获得了高效发光、形貌完好且表面几乎不含有机配体的卤化物钙钛矿纳米晶。将配体交换后的CsPb(Cl/Br)3纳米晶应用在LED中,获得了 EQE为1.35%,发光峰为460nm的卤化物钙钛矿纳米晶蓝光LED。该工作为制备高质量、表面有机配体较少的卤化物钙钛矿纳米晶提供一条新的途径,为卤化物钙钛矿纳米晶在光电器件中更好的应用奠定了基础。2)设计了一种“孤岛”结构的钙钛矿纳米晶薄膜,该结构可以有效阻止混合卤化物钙钛矿LED中的离子迁移。进一步分析发现,“孤岛”间间隙填充的有机传输材料具有分担电流和电压的作用,这在很大程度上改善了混合卤化物钙钛矿LED的稳定性。利用有机传输材料在“孤岛”间的间隙形成了 一种黄光发射的界面激基复合物,同时结合具有稳定蓝光发射的CsPb(Cl/Br)3纳米晶构成了单层活性层的钙钛矿白光LED。实现了CIE颜色坐标为(0.33,0.33),EQE为1.06%的纯白光。该工作不仅解决了混合卤化物钙钛矿LED的卤素分离问题,还为获得卤化物钙钛矿白光LED提供了可行的研究思路。
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