【摘 要】
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半导体光催化技术在解决环境污染和能源短缺问题上具有广阔的应用前景。PbMoO4具有良好的化学物理稳定性,其能带位置可同时满足析氢及析氧电位,因此是光催化水分解的优良材料。通过控制晶体生长条件,使其暴露不同晶面,通过晶面电势的协调作用,在空间上进行光生载流子分离。进一步活性位点区域性构筑,在进一步提高载流子分离的情况下,可使PbMoO4实现光催化全解水,并增强水分解效率。具体研究内容如下:(1)通过
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半导体光催化技术在解决环境污染和能源短缺问题上具有广阔的应用前景。PbMoO4具有良好的化学物理稳定性,其能带位置可同时满足析氢及析氧电位,因此是光催化水分解的优良材料。通过控制晶体生长条件,使其暴露不同晶面,通过晶面电势的协调作用,在空间上进行光生载流子分离。进一步活性位点区域性构筑,在进一步提高载流子分离的情况下,可使PbMoO4实现光催化全解水,并增强水分解效率。具体研究内容如下:(1)通过调控PbMoO4生长条件,使其微观形貌由薄片结构演变为截角截边26面体,根据晶体对称性可以将26个晶面大体分为(111)、(001)及(101)三个等价晶面。研究表明三个晶面具有不同的静电势,其中(111)积累光生空穴、(001)富集光生电子、(101)为光生载流子过渡晶面。在晶面电势协调作用及氧化/还原面最优比例条件下,光沉积实验表明,26面体PbMoO4可几乎完全分离光生电子与空穴,从而使光生载流子分离效率最大化。(111)晶面上光生空穴有效浓度与寿命提升使26面体戏剧性地表现出光诱导水氧化性能,其产氧速率为18.78μmol·g-1·h-1。(2)利用光沉积法将Rh锚定在26面体PbMoO4(001)和(101)晶面,并进一步在Rh表面光沉积Cr2O3壳层(PbMoO4/Rh@Cr2O3)。Rh可有效分离光生电子,同时作为光催化析氢活性位点。Cr2O3壳层可有效阻碍Rh与溶氧接触,从而阻断了水分解逆反应的进行。Rh的负载使26面体的产氢活性从0μmol·g-1·h-1提升到533μmol·g-1·h-1,Cr2O3壳层包覆后活性增加至704μmol·g-1·h-1。(3)在第二章工作基础上进一步利用光沉积在(111)晶面沉积Co3O4制备了Co3O4/PbMoO4/Rh@Cr2O3四元复合光催化剂。经过多个内建电场,PbMoO4光生载流子进一步分离,并分别使光生电子富集在析氢位点Rh,光生空穴聚集在析氧位点Co3O4,从而使PbMoO4最终实现光催化全解水的任务。产氧速率从单独PbMoO4的18.78μmol·g-1·h-1增加至100.7μmol·g-1·h-1,析氢速率从704μmol·g-1·h-1提升至1157μmol·g-1·h-1,性能提升了1.6倍。
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