苯乙酮是一种重要的有机化工原料,目前常用乙苯氧化制苯乙酮,然而反应中使用的催化体系大多存在活性差、毒害性强及安全性低等问题,与当下强调的绿色化学理念相悖。本文采用廉价易得的钴作为催化活性中心,基于水滑石类化合物层板阳离子可调、层间阴离子可控等特殊性质,通过程序焙烧和调节其组成等方法,设计制备了一系列高效、廉价、易分离、环境友好的含钴类水滑石催化材料,并研究了乙苯氧化反应中的催化性能。基于类水滑石结构特性,利用焙烧法制备更加规整、表面碱性更强的催化材料,并探究焙烧温度对材料催化性能的影响。催化剂筛选结果表明Co2Al-LDO-250催化活性最高,以乙苯有氧氧化反应进行条件优化后最优反应条件为:乙苯1 mmol,NHPI 0.1 mmol,Co2Al-LDO-250 0.1 g,三氟甲苯3 mL,反应温度100℃,O25 mL/min,反应8 h后原料转化率为75.3%,苯乙酮选择性为93.2%。研究表明,焙烧后获得的金属氧化物呈现出更强的表面碱性;同时250℃焙烧后,表面分布的钴活性位点和中强碱性位点更多。基于类水滑石层板阳离子可调的特性,制备了一系列三价阳离子不同的含钴类水滑石材料,并考察其对催化性能的影响。其中Co2Fe-LDH催化活性最高,反应条件优化结果为:乙苯1 mmol,NHPI 0.1 mmol,Co2Fe-LDH 0.1 g,三氟甲苯3 mL,反应温度80℃,O25 mL/min,反应10 h后原料转化率为97.6%,苯乙酮选择性为94.9%。研究发现,Co2Fe-LDH中Co物种和Fe物种存在明显的协同效应:Fe物种使Co稳定在二价并可提高其催化活性;反应过程中,Co和Fe物种之间发生电子转移,维持催化活性的稳定;同时,Fe的存在更有利于提高苯乙酮的选择性。通过LDHs层间阴离子可调的特殊性质制备了对苯二甲酸插层的Co2Al类水滑石（TA-Co2Al-LDH）,实验证明其催化活性高于碳酸根插层的Co2Al-LDH。以TA-Co2Al-LDH为催化剂,进行条件优化得到最优反应条件为:乙苯1 mmol,NHPI 0.1 mmol,TA-Co2Al-LDH 0.1 g,乙腈3mL,反应温度80℃,O25 mL/min,反应6 h后原料转化率为65.8%,苯乙酮选择性为93.2%。与前面两个体系不同,TA-Co2Al-LDH催化剂的活性受其金属活性位点和表面微观结构的影响较小,主要归因于层间距的扩大有利于中等大小的底物分子的扩散,和亲油性的提高。