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随着工业生产的发展和人们生活水平的提高,水资源污染问题日益严重。印染废水中的染料、酚类等污染物已经成为环境和人类健康的潜在杀手,它不仅能使水生生物代谢受阻还对人体有明显的致癌性。因此,如何快速高效的去除废水中的有机污染物已成为广大科研工作者研究的重要课题之一。硫酸根自由基(SO4-?)的高级氧化技术是通过活化过硫酸氢盐(PMS)产生SO4-?的一种水处理技术,具有氧化性强、pH范围宽、自由基寿命长、矿化度好的优点。传统的过渡金属活化PMS产生SO4-?的方法同样也具有较高的效率,但由于金属离子存在溶出问题而严重制约了其广泛应用。近年来,碳材料作为非均相催化剂具有无金属离子浸出、费用低、反应活性高和过程简单等优点受到人们的广泛关注,而过渡金属的高效活化效率可以通过与碳材料的复合得以保留,这样不仅可以有效的保护金属在水溶液中免受腐蚀和浸出还可以暴露更多的活性位点。此外,碳材料中掺杂氮可有效提高碳材料表面活性和电子传导性能。因此,氮掺杂碳材料具有很好的应用前景。本文以碳材料为载体,分别合成了Fe@HC、FeCo2O4-N-C、Fe-N-C和FeCo-N-C纳米复合材料,用于活化PMS降解有机污染物。主要分为以下四个部分:(1)通过一步水热处理木质素和硝酸铁混合物制备了水热铁碳催化剂(Fe@HC),并在室温下测试不同催化剂活化PMS降解苯酚的性能。实验表明Fe@HC-800表现最高的催化活性,在20 min内将苯酚完全降解。Fe@HC-800催化剂活化PMS降解苯酚的速率是0.3800 min-1。采用XRD、XPS、SEM、EDS、TEM等对催化剂结构进行了表征,初步探究了反应温度和PMS用量对催化性能的影响。XPS和XRD结果证明了Fe0在苯酚降解中的关键作用。(2)以ZIF-67为模板制备Fe-Co-ZIF纳米笼,然后经过高温煅烧得到FeCo2O4-N-C纳米复合材料,用来活化PMS降解亚甲基蓝(MB)。采用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS等对催化剂的结构进行了表征,并探究了反应温度、MB浓度和PMS用量对降解过程的影响。实验表明FeCo2O4-N-C-400对50 ppm MB的降解率达100%。通过甲醇、叔丁醇的自由基猝灭实验揭示了FeCo2O4-N-C-400/PMS体系降解MB过程中SO4-?和·OH的贡献。通过重复性实验对催化剂进行稳定性测试,表明FeCo2O4-N-C具有很好的催化性能和稳定性。(3)以尿素和高铁酸钾(K2FeO4)作为C、N和Fe的前体,通过水热法成功合成氮掺杂多孔碳包覆铁纳米颗粒催化剂(Fe-N-C),测试了Fe-N-C催化剂吸附和活化PMS降解苯酚的性能。实验探究了苯酚降解过程中的影响条件,如PMS浓度和反应温度以及催化剂的稳定性。XPS结果表明Fe-N-C催化剂有石墨型-N和一定量的铁作为活性位点。动力学研究表明,Fe-N-C催化剂降解苯酚的反应过程遵循一级动力学反应,产生的活化能较低,为17.21 kJ?mol-1。电子顺磁共振(EPR)研究和自由基猝灭实验证实了苯酚降解过程中SO4-?和·OH的重要贡献。通过重复性实验对催化剂进行稳定性测试,表明Fe-N-C具有很好的催化性能和稳定性。(4)以g-C3N4和MOF(2Fe/Co)为原料,通过直接热解,成功制备了一种由20 nm FeCo合金纳米颗粒负载氮掺杂碳载体(FeCo-N-C)的新型活化PMS的非均相催化剂。该FeCo-N-C催化剂表现出对PMS优异的活化特性和稳定性,可以快速活化PMS产生硫酸根自由基和羟基自由基(SO4-?和·OH)。FeCo-N-C催化剂可以在5 min内降解浓度为60mg?L-1的降解罗丹明B(RhB)溶液。EPR和自由基猝灭实验证实了FeCo-N-C/PMS体系的优异催化性能,并提出了合理的反应机理。FeCo-N-C催化剂上的石墨型-N是活化PMS的活性位点,通过活化相邻的碳原子以促进PMS的吸附和解离。实验结果证实了FeCo-N-C催化剂里的N掺杂位点和FeCo纳米粒子的协同作用增强了RhB的降解。