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高温超导作为一种奇特的量子现象,多年来一直吸引着众多科研工作者为揭示其机理而努力。了解其独特的电子结构是理解其电子配对机制的关键所在。角分辨光电子能谱仪,作为直接探测材料内部电子结构的工具,在高温超导的研究中扮演着重要作用。本文论述了多台新型角分辨光电子能谱仪的研制和改进,以及运用先进的角分辨光电子能谱仪对铜氧化物高温超导体Bi2Sr2CaCu2O8+δ及SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜的电子结构的研究。主要包括以下内容: 1.本文首先对铜氧化物高温超导体和铁基高温超导体的发现及研究进展进行介绍并简要介绍本论文研究的出发点。 2.对本论文所使用的实验手段角分辨光电子能谱(ARPES)的原理进行了阐述。 3.介绍了负责深紫外激光(6.994eV)角分辨光电子能谱仪的维护及改进,参与激光光子能量连续可调角分辨光电子能谱仪、自旋分辨角分辨光电子能谱仪、飞行时间角分辨光电子能谱仪的研制、调试和验收等工作,并对设备的各项性能测试及改进结果进行了论述。 4.材料的物理性质往往由电子与其它粒子相互作用决定,尤其是材料中的超导现象很有可能是有电子之间交换(虚)玻色子引起。所以研究多体相互作用对于理解高温超导体奇异的正常态性质和超导的配对机制都起着关键的作用。ARPES是研究高温超导体中多体相互作用的重要手段,其中最著名的例子就是节点方向~70meV的能带扭折和反节点方向~40meV的能带扭折。然而这两者之间的关系却一直不清楚,尤其是能带扭折如何从节点方向的~70meV随着动量变化而演变为反节点方向的~40meV。我们使用超高分辨率激光角分辨光电子能谱仪对高温超导体Bi2Sr2CaCu2O8+δ进行研究,发现事实上两个能量尺度在大范围动量空间共存。其中一个始终保持在~78meV,而另一个的能量却随着动量变化,从反节点方向的~40meV逐渐增加到节点方向的~70meV。这些新的发现为揭示节点能带扭折和反节点能带扭折之间的关系这个长期存在的疑问提供了直接的实验证据。 5.传统超导体研究中,对BSC理论中声子为超导配对“胶水”的最直接证据来源于隧道谱对Pb的测量结果。人们发现将超导态和正常态的态密度相除,会出现一些微小的奇怪的结构。通过McMillan-Rowell反演,人们最终证明这些小结构实际上正好对应着声子谱,从而实验上确认了声子为电子配对的媒介。在高温超导体铜氧化物中,人们也希望进行类似的测量,然而其D波的特性使得具有动量分辨能力的测量尤为关键。我们运用超高分辨率激光角分辨光电子能谱仪对Bi2Sr2CaCu2O8+δ在超导转变温度上下分别测量,第一次发现了类似隧道谱测量Pb时发现的类似微结构,并给出其随动量和温度的变化,为超导配对机理的进一步理解提供了重要信息。 6.SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜中可能存在的高Tc超导电性引起了人们极大的兴趣。第一,它拥有铁基超导体中最简单的晶体结构。第二,它是一个二维体系,可以明确回答是否有能隙节点,而不像三维体系,需要考虑所有的kz。第三,它拥有纯的超导相,并且Tc甚至有可能打破铁基超导体的Tc记录。因此它是一个非常理想的研究超导的系统。我们通过ARPES测量发现它具有所有铁基超导体中最简单的费米面结构:只在M点有电子型费米面,Γ点附近没有费米面。进一步的测量发现其超导能隙几乎各向同性,且没有节点,结合单层薄膜本身的2维特性,为其超导机理的选择提供了决定性的证据。并且温度依赖测量发现它确实存在很高的超导能隙关闭温度。 7.众所周知,在铜基高温超导体和铁基高温超导体中超导都是通过在母体中掺入载流子从而抑制反铁磁态之后才出现的。其超导转变温度Tc也可以通过调节载流子浓度达到最优化。因此探索SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜中奇特的高Tc超导是否也是通过类似的压制反铁磁实现以及它的Tc是否可以通过最优化载流子浓度而得到进一步提高就显得非常的重要和有趣。我们通过真空退火实现了对单层FeSe薄膜载流子浓度的调节,观测到了它整个相图的演变过程,证明它确实是从一个很类似Ba122母体中磁有序态的相逐渐演变进入超导相,而在超导相中通过优化载流子浓度,我们从电子结构的角度发现了高达65K的超导转变温度的迹象。 8.铜氧化合物中对于随掺杂发生的莫特绝缘体至超导体转变的研究为其超导机理的探索提供了重要的信息。SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜第一次为铁基超导体中的绝缘体超导体转变提供了理想的研究体系。在该体系中不同掺杂浓度时存在着明确的绝缘相和超导相,详细的掺杂依赖的研究发现S相的出现和超导的出现并不是同时发生,事实上样品是在S相中随着掺杂逐渐发生绝缘体金属转变,然后进入超导。其随着掺杂,绝缘能隙逐渐关闭,之后进入超导相,超导能隙打开。其绝缘体到超导体的转变过程与铜氧化物超导体La2-xSrxCuO4非常相似,证明两者的超导机理可能有许多共同之处。