论文部分内容阅读
离子液体作为新兴的“绿色溶剂”具有可塑性,可通过改变其物化性能获得一些具有特殊性质的功能化离子液体,以满足特定用途的需求。由于离子液体不易分离提纯、粘度大等缺点,限制了其发展。为解决这些问题,人们通常将其负载在固体材料表面。由于磁性纳米粒子独特的磁学性质和优异的物理化学性质,将新型功能化的离子液体修饰到其表面合成磁固相萃取材料,已成为人们研究的热点。磁固相萃取材料能够快速精准地富集、分离出样品中的污染物,经清洗后,可实现重复使用。本文通过“一步合成法”合成烷基咪唑溴离子液体,将该离子液体修饰到磁性纳米颗粒表面制备出功能化磁性纳米材料,并应用于水中PAHs的萃取。论文的主要内容有:(1)介绍了离子液体作为“绿色溶剂”的特点,综述了环境有机污染物样品前处理方法及存在的问题,特别是功能化磁固相萃取材料在样品前处理中的应用;针对环境优先污染物多环芳烃(PAHs)的分析研究进行了阐述。(2)采用“无水无氧一步合成法”技术制备出两种新型的咪唑类离子液体,即1-十六烷基-3-三乙氧基丙基硅烷咪唑溴盐离子液体([HDTIm]Br)和1-十八烷基-3-三乙氧基丙基硅烷咪唑溴盐离子液体([ODTIm]Br)。利用核磁共振(NMR)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、元素分析等手段对其进行了结构表征。(3)在氮气保护下,碱性环境中分别将制备的离子液体[HDTIm]Br和[ODTIm]Br修饰到磁性纳米颗粒(MNPs)表面,制备功能化的磁固相萃取材料[HDTIm]Br-MNPs和[ODTIm]Br-MNPs。对制备材料进行了傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和磁性能分析(VSM)等表征分析。(4)以15种多环芳烃(PAHs)为研究对象,建立了[HDTIm]Br-MNPs的MSPE-HPLC-FLD的分析方法,方法线性范围0.02~100.0 ng/m L,检出限(LOD)为0.901~129ng/L。在最佳条件下,考察了[HDTIm]Br-MNPs对新乡市牧野湖水中PAHs的萃取,加标回收率8.51~105.39%,相对标准偏差(Relation standard deviation,RSD)为1.70~10.10%。同时考察了材料对科技学院内西湖水中PAHs的萃取,加标回收率为9.82~109.07%,RSD为3.12~10.86%。(5)以15种多环芳烃(PAHs)为研究对象,建立了[ODTIm]Br-MNPs的MSPE-HPLC-FLD分析方法,方法线性范围0.02~100.0 ng/mL,检出限(LOD)为0.342~336 ng/L。在最佳条件下,考察了[ODTIm]Br-MNPs对新乡市牧野湖水中PAHs的萃取,加标回收率4.21~109.90%,RSD为0.91~10.58%。考察了材料对科技学院内西湖水中PAHs萃取,加标回收率5.37~109.55%,RSD为0.13%~12.79%。(6)讨论了制备的两种磁固相材料[TDTIm]Br-MNPs和[ODTIm]Br-MNPs结构表征上的差异性,分析探讨了不同碳链长度的两种磁固相萃取材料[TDTIm]Br-MNPs和[ODTIm]Br-MNPs在相同的萃取条件下,对水中PAHs的富集萃取性能的比较。