【摘 要】
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二氧化碳（CO2）的循环利用是保持健康发展的重要课题之一。作为潜在碳源,二氧化碳向高附加值燃料（如HCOOH、CO、CH4）的转化备受关注。在现存手段中,光催化还原CO2较电催化和热催化有着无毒无害、能量来源是取之不尽的太阳能、反应条件温可控等优点。近年来,开发高效的CO2光催化剂受到了广泛关注。目前,层状双金属氢氧化物（LDH）是一种成本低、易制备的无机功能材料。未改性的LDH孔隙结构少,电子迁
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目:磷烯插层LDHs纳米反应器的可控构筑及其光催化二氧化碳转化为碳氢燃料的行为和机理研究（21871124）；
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二氧化碳（CO2）的循环利用是保持健康发展的重要课题之一。作为潜在碳源,二氧化碳向高附加值燃料（如HCOOH、CO、CH4）的转化备受关注。在现存手段中,光催化还原CO2较电催化和热催化有着无毒无害、能量来源是取之不尽的太阳能、反应条件温可控等优点。近年来,开发高效的CO2光催化剂受到了广泛关注。目前,层状双金属氢氧化物（LDH）是一种成本低、易制备的无机功能材料。未改性的LDH孔隙结构少,电子迁移率慢,光利用率低,致使催化效果不佳。因为LDH结构中有丰富的氢氧根离子,可捕捉CO2分子,又可与多种无机材料（如氮化碳、氧化铟、硒化镉）产生协同效应,从而增强了CO2的吸收和电荷分离效率,制备出具有LDH和其他无机材料双重优势的复合光催化剂。但是,相对较差的表面氧化还原电位和较弱的光收集能力仍然限制了CO2还原活性。因此,迫切需要寻找合适的辅助手段来进一步提高复合材料的光电性能。据此,本课题通过整合碳量子点（CQDs）与含LDH的二元复合材料,解决活性不高及分散性差等问题,提高电子分离和传输效率与光响应能力,分别制备了CQDs修饰的Ni Al-LDH/g-C3N4（LDH/CN/CQDs）和Ni Al-LDH/Cd S（LDH/Cd S/CQDs）复合光催化剂,并通过多种表征手段对其反应机理进行探究。研究内容如下:（1）通过水热法制备三元花状LDH/CN/CQDs光催化剂。得益于LDH、CN和CQDs三种材料的协同作用,LDH/CN/CQDs复合光催化剂不仅增强了载流子分离效率,而且提高了光催化还原CO2的活性。在没有任何牺牲剂或光敏化剂的条件下,其CO产率达到5.2μmol·g-1·h-1。其中,CQDs扮演了重要的“电子桥梁”,传递大量的光生电子,提高电子与空穴的分离效率,减小载流子传输阻力,改善光响应能力,增强光催化还原效果。（2）通过水热法制备出分等级的LDH/Cd S/CQDs光催化剂。利用CQDs在LDH/Cd S二元催化剂上建立的多电子通道,以及分等级光催化剂的反射-散射效应,使LDH/Cd S/CQDs的光催化活性大幅提升(7.04μmol·g-1·h-1),改善LDH光吸收能力欠佳的缺点。高分散的CQDs可以作为附着物增加活性位点,降低复合材料的阻抗,有利于光电传输。本工作可为其它高效光催化剂的开发与设计提供蓝本。
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