随着人类社会经济的发展,人们对生态环境保护和自身身体健康的关注度越来越高。目前,环境污染问题,尤其是大气和水体的污染,直接关系到人类的生存和经济社会的可持续发展。纳米TiO2光催化氧化技术已经被证实是一种能够利用光能对难降解有机污染物进行完全矿化分解的低能耗、高效率的处理技术,是最具应用前景的光催化氧化技术。纳米TiO2光催化氧化技术虽然已经在环保领域得到了一定程度上的应用,但是在实际使用过程中仍然存在分散性差、难以回收再利用、可见光利用率低等问题。硅藻土作为一种天然多孔矿物,在食品及药品过滤、空气及水体净化、保温隔音建材和工业催化剂载体等领域有着广泛应用。并且由于其具有丰富的孔结构,因此对环境污染物具有良好的吸附作用。但是在实际使用中存在脱附以及造成二次污染等问题。如果将纳米TiO2成功地负载于硅藻土表面,制备出纳米TiO2/硅藻土复合材料,用来治理空气及水体污染,既可克服纳米TiO2分散性差、难以回收再利用、硅藻土本身无法分解污染物的不足,又可综合二者的优势。本文以有机钛(即钛酸四丁酯)为钛源,采用溶胶-凝胶技术和控温煅烧晶化方法制备了纳米TiO2/硅藻土复合光催化材料,并在制备过程中选取稀土金属元素铈、镧及过渡金属元素钒对纳米TiO2/硅藻土复合材料进行掺杂改性,以提高纳米TiO2/硅藻土复合材料的可见光光催化活性,同时,深入研究纳米TiO2/硅藻土复合材料制备工艺、材料结构与光催化性能三者之间的关系,论文的主要工作及取得的主要成果如下:(1)纳米TiO2/硅藻土复合光催化材料的制备与性能以吉林长白山硅藻土矿选矿硅藻精土为载体,以有机钛(即钛酸四丁酯)为钛源,采用溶胶-凝胶技术和控温煅烧晶化方法制备了纳米TiO2/硅藻土复合光催化材料,得出了以硅藻精土为载体制备纳米TiO2/硅藻土光催化复合材料的优化工艺条件:矿浆浓度为50 g/L(无水乙醇用量为20 mL),v(H2O)/v(HAc)=6(乙酸用量为1.0 m L,去离子水用量为6.0 mL),钛酸四丁酯用量为1.5 m L,热处理条件为750℃保温2 h,升温速率为2.5℃/min。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-vis DRS)、X射线光电子能谱仪(XPS)等检测手段对制备的纳米TiO2/硅藻土复合材料的结构和性质进行了表征,并结合罗丹明B光催化降解实验结果,对溶剂配比、钛酸四丁酯用量、煅烧温度等关键工艺参数与复合材料光催化性能的关系进行了分析讨论。结果表明:在本研究所设置的工艺参数范围内,随溶剂配比、钛酸四丁酯用量、煅烧温度等的增大,复合材料的光催化性能先升高后下降,均存在一个较优的参数值。采用xrd、sem、tem等现代测试技术对相同制备条件下制得的纯tio2颗粒进行了表征,结果表明,优化工艺条件下制备的纳米tio2/硅藻土复合材料中tio2的晶型为锐钛-金红石混晶型,锐钛矿相约占90%,纳米tio2的晶粒度在15~30nm范围内,平均晶粒尺寸为19.1nm,紫外光照1h,对罗丹明b的降解率为92.6%;与市售degussap25材料的光催化降解效果持平。证实硅藻土作为纳米tio2光催化组分的载体,两者之间形成si—o—ti对硅藻颗粒表面负载的tio2晶型转变及晶粒生长都具有迟滞作用;复合材料中tio2的晶粒尺寸、晶型结构及组成、以及纳米tio2颗粒在硅藻表面负载的均匀程度决定其光催化性能。这一研究结果对纳米tio2/硅藻土复合材料制备技术的产业化开发及复合材料应用具有重要的理论应用价值。(2)纳米tio2/硅藻土复合材料的稀土金属元素掺杂改性与掺杂机理研究在纳米tio2/硅藻土复合材料的优化制备条件基础上,分别制备了稀土金属元素ce、la掺杂纳米tio2/硅藻土复合光催化材料,并对掺杂量与复合材料光催化性能间的关系以及掺杂机理进行了深入研究。采用xrd、tem、xps、uv-vis及荧光光谱仪等表征分析技术对复合材料中tio2晶相及晶粒大小、掺杂元素的赋存形式及复合材料光学性质进行了表征。结果表明:ce4+/ce3+虽不能进入tio2晶格,但是能够在tio2晶粒表面以氧化物形式存在,并与tio2间以ce—o—ti键结合。掺杂后,新的间带ce4f能级缩小了tio2价带电子的跃迁距离,有效减小了禁带宽度,使复合材料具有了可见光光催化活性。当掺杂量为1.5mol%时,样品的禁带宽度最小,为2.75ev。而同时ce4+离子是比表面吸附氧更有效的光生电子捕获剂,提高了光生电子-空穴的分离效率。模拟太阳光照射5h,样品1.5%-ce/td对罗丹明b的降解率最高,为72.03%。与ce掺杂相比,掺杂元素la同样不能进入tio2晶格发生取代。表征结果表明la在tio2晶粒表面形成la—o—ti键及la2o3氧化物,导致复合材料中tio2晶粒变小、晶型转变反应受到一定程度的迟滞,同时表面氧空穴浓度变高。但是,la掺杂后导致复合材料的吸收带边蓝移,以及光生电子复合加剧,证明la掺杂不适宜纳米tio2/硅藻土复合材料。(3)纳米tio2/硅藻土复合材料的过渡金属元素掺杂改性与掺杂机理研究在纳米tio2/硅藻土复合材料的优化制备条件基础上,制备了过渡金属元素钒掺杂纳米tio2/硅藻土复合光催化材料,并对掺杂量与复合材料光催化性能间的关系以及掺杂机理进行了表征。采用xrd、tem、xps、uv-vis及荧光光谱仪等表征分析技术对复合材料中tio2晶相及晶粒大小、v元素的赋存形式及复合材料光学性质进行了系统研究。结果表明:当掺杂浓度为1.0mol%时,部分V4+离子进入TiO2晶格内,导致晶格畸变,抑制TiO2晶粒的生长,同时另一部分V5+离子未能进入TiO2晶格,而是以V2O5的形式附着于TiO2晶粒表面。V4+取代后,在TiO2导带底形成了V3d杂质能级,有效减小了复合材料的禁带宽度,当掺杂量为0.5 mol%时,样品的禁带宽度最小,为2.95 eV。而同时光生电子可以迁移到V5+离子处,提高了光生电子-空穴的分离效率。模拟太阳光照射5 h,样品1.0%-V/TD对罗丹明B的降解率最高,为93.09%。