【摘 要】
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对于绿色可持续的高比能储能体系的迫切需求,使得具有高理论容量、高能量密度、低生产成本且环境友好的锂硫电池成为理想的储能体系之一,受到海内外研究人员的重点关注。但要推动锂硫电池的实际规模化应用,还面临着诸多有待攻克的挑战性难题,包括了硫及放电产物的本征电导性极差,活性物质在循环过程中存在巨大的体积膨胀问题,放电中间产物长链多硫化锂（Li PSs）存在的严重穿梭效应等。可溶性多硫化物在正负极的穿梭扩散
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对于绿色可持续的高比能储能体系的迫切需求,使得具有高理论容量、高能量密度、低生产成本且环境友好的锂硫电池成为理想的储能体系之一,受到海内外研究人员的重点关注。但要推动锂硫电池的实际规模化应用,还面临着诸多有待攻克的挑战性难题,包括了硫及放电产物的本征电导性极差,活性物质在循环过程中存在巨大的体积膨胀问题,放电中间产物长链多硫化锂（Li PSs）存在的严重穿梭效应等。可溶性多硫化物在正负极的穿梭扩散是影响锂硫电池电化学性能的关键所在,穿梭效应造成硫的利用率大大下降,使得容量衰减变得非常迅速,因而造成锂硫电池表现出较差的储能特性及循环稳定性,还伴随着严重的自放电现象。本论文利用碘化钾作为碘源,对MXene纳米片进行表面碘修饰,增强MXene纳米片对于多硫化锂的吸附和催化特性,改善锂硫电池的储能特性。此外,通过简单的加热回流法将L-半胱氨酸修饰至MXene纳米片表面,利用二者的协同效应,进一步优化MXene基锂硫电池的电化学储能特性。以化学刻蚀法结合溶剂插层,将MAX相钛碳化铝刻蚀为具有高导电性、强极性和良好机械性的MXene纳米片,采用热处理方式将碘修饰至MXene纳米片表面,通过多硫化锂扩散吸附实验,结合材料表征与量化计算的结果,探究了I-MXene纳米片对于多硫化物的吸附和催化作用。研究结果显示I-MXene纳米片能够锚定中间产物多硫化锂,缓解其严重穿梭效应,同时有助于促进多硫化锂的转化,加速界面电荷的转移。以I-MXene作为修饰层用于隔膜改性,并将其应用于Li-S电池体系中,能够显著提升电池的储能特性,有效改善其电化学性能。0.2 C倍率的首次放电比容量能够达到1308.0 m Ah g-1,1 C大电流下循环100圈后仍表现出609.8m Ah g-1的可逆容量,在5 mg cm-2以上的高载量测试中也表现出增强的储能特性。采用简单易行的加热回流法将L-半胱氨酸修饰至MXene纳米片表面,结合原位制硫及熔融扩散构建了MXene-CYSH/S复合材料,将其作为锂硫电池正极材料,借助二者的协同效应,增强MXene基锂硫电池的电化学性能。对MXene-CYSH复合材料提升锂硫电池储能特性的作用机制进行了探讨,L-半胱氨酸上的极性杂原子与MXene表面丰富的官能团能够提升对多硫化物的化学吸附强度,增强MXene纳米片对于多硫化物的催化特性,提升正极活性物质的利用率。以MXene-CYSH/S为电极的锂硫电池在0.2 C倍率下的首圈放电比容量为1051.1 m Ah g-1,循环100圈之后依旧具有499.9 m Ah g-1的可逆容量,1 C大电流下循环500圈之后依旧具有340.7 m Ah g-1的放电比容量。
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