【摘 要】
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相比于普通的锂电池,锂硫电池具有很多优势:能量密度大、原料成本低、环境友好等,因此被研究人员认为是在未来可以大范围应用的新型储能电池。但在锂硫电池正式商业化应用之前,还有几座大山需要去解决,包括硫导电性低导致的利用率低、循环性能较差、倍率性能差等。尽管科学界已经做了大量的努力来尝试解决上述问题,但是到如今这些问题依然没有得到真正的解决。本论文概述了锂硫研究的部分最新进展,着重介绍了通过加入功能化隔
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相比于普通的锂电池,锂硫电池具有很多优势:能量密度大、原料成本低、环境友好等,因此被研究人员认为是在未来可以大范围应用的新型储能电池。但在锂硫电池正式商业化应用之前,还有几座大山需要去解决,包括硫导电性低导致的利用率低、循环性能较差、倍率性能差等。尽管科学界已经做了大量的努力来尝试解决上述问题,但是到如今这些问题依然没有得到真正的解决。本论文概述了锂硫研究的部分最新进展,着重介绍了通过加入功能化隔膜/夹层来改善电池循环情况的方法,并讨论了不同改性隔膜的电池性能。在此基础上,本论文从隔膜修饰的角度入手,旨在通过开发金属硫化物材料与其他金属基材料复合,使用多种材料协同作用来更好的抑制多硫化物的穿梭效应,从而达到提升电池的各方面性能的目的。我们的主要研究内容如下:第一部分,该部分将硫化物与磷化物复合,通过两种材料协同作用帮助解决锂硫电池穿梭效应带来的问题。将ZIF-67部分硫化得到Co S@ZIF-67材料,再经过先碳化后磷化的方式得到球壳结构的Co9S8@CoP-CN材料,并将其与多壁碳纳米管（NWCNTs）共同涂覆在聚丙烯（PP）隔膜上。材料由Co9S8球壳包裹着含有氮掺杂的碳,经过磷化化后材料内部的Co金属被磷化为CoP。CoP与Co9S8协同作用使材料在更好的吸附锚定多硫化物的同时,加快电池反应动力学。该复合材料在0.2 C倍率下的初始容量为1356.4 m Ah g-1,在经过500次循环后的容量仍能保持739.5 m Ah g-1,每圈衰减率为0.091%。同时,该材料在0.5 C下能保持826 m Ah g-1的比容量。此外,Co9S8@CoP-CN材料还在锂硫电池中表现出优异的循环性能和倍率性能。第二部分,该部分利用了金属氧化物和硫化物对多硫化物的吸附作用,降低多硫化物扩散的速率,同时加快化学反应的氧化动力学。通过简单的一步水热反应,制备了一种还原氧化石墨烯（rGO）与硫化钼（Mo S2）上负载Mn2Mo3O8的复合材料,将其直接涂布在PP隔膜上得到rGO@Mo S2@Mn改性隔膜。通过测试可知,该材料富含氧缺陷。有利于改善电池反应的氧化还原的反应动力学。通过电化学测试,我们了解到rGO@Mo S2@Mn材料对多硫化物有一定的催化性能。该材料在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C和2 C下的初始容量分别为1339.5 m Ah g-1、1093.4 m Ah g-1、817.7 m Ah g-1、664.6 m Ah g-1和526.9 m Ah g-1。同时该材料在0.5 C倍率下循环400圈后,依然可以保持679.1 m Ah g-1的比容量,每圈的衰减效率为0.088%。石墨烯上的缺陷、材料中的多种元素共同帮助材料吸附截留多硫化物在正极一侧,同时材料上氧缺陷改善了氧化还原反应动力学,有助于多硫化物快速反应为单质硫和Li2S/Li2S2,从而提升了电池的性能,有一定的实际应用潜力。
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