C02问题需人类通过多种途径研究、尝试、应对,二氧化碳捕集与固定技术(CCS)是继提高能效、节能和利用可再生能源之后可采取的终极方案。本课题组提出了一种基于不溶性胺-富钙溶液体系强制二氧化碳碳酸盐化固定的新方法,此方法具有易于分离再生以及固碳效率高等优点。本文利用试验以及量化模拟的方法对整个方法的固碳性能和机理进行了更为深入的研究。本文首先从试验的角度分析了三丁胺-正丁醇体系表观碱度与矿化率之间的关系、再生性能以及产物的特性。结果表明：表观碱度即萃取剂结合质子的能力,可以很好地反映胺体系碳酸钙的沉淀效果,表观碱度越强的体系,质子的结合能力越强,碳酸盐的沉淀率越高；胺-富钙溶液体系具有较高的稳定性,在经过11次循环以后仍能保持较高的效率；在不同温度下得到的固碳产物的平均粒径1微米以下,属于微细碳酸钙的类别,可以作为很好的填充材料,因而产物具有较高的附加值。而后,选择了三正丙胺-正辛醇、三正丙胺-正辛醇(70%)-煤油(30%),十二叔胺-正辛醇体系三种新的胺体系,对其固碳性能进行研究,表观碱度越强的体系,碳酸盐的沉淀率越高,相比于其他体系,三丙胺-正辛醇体系的沉淀率最高,在试验工况条件下,其矿化率高达91%。其次,利用密度泛函理论方法优化得到了生成物三丁胺盐酸盐的空间构型并分析了生成物的稳定性以及溶剂化效应对于反应的影响。结果表明：三丁胺和盐酸反应以后分子的空间构型以及电荷密度分布发生了变化；稀释剂的存在改变了反应物以及生成物分子的偶极距以及分子能量,随着稀释剂的极性增加,生成物以及反应物的稳定性提高,进而矿化率上升。再者,利用试验、量化模拟以及基团贡献法对热力学数据未知的三丁胺盐酸盐进行表征并对整体反应进行了热力学分析。计算结果表明,三丁胺盐酸盐的生成焓为-534.07kJ/mol,计算与估算方法的误差在20kJ/mol以内,整体反应为放热反应。利用Pitzer电解质溶液理论、反应平衡以及电荷守恒对平衡状态下的矿化效率进行计算,在当前工况下,平衡时矿化效率可以达到91%。最后,本文对整个系统的物质流进行分析,并以3.4g/L富钙溶液为例,以三丁胺-正丁醇作为萃取剂,进行了简单的能耗计算。总的来说,胺-富钙溶液体系二氧化碳碳酸化固定的方法能耗相对较低,极具潜力的方式。