【摘 要】
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由氮气合成氨的过程在生态循环和工业生产中都扮演重要角色。与高污染、高耗能的工业生产氨不同，电化学方法催化合成氨由于具有环保、节能、反应条件温和等特点而受到青睐。尽管电催化固氮反应潜在优点颇多，却由于现有电催化剂的效率低，反应选择性差而无法投入实际使用，开发新型固氮反应电催化剂的需求尤为迫切。二维材料由于其优异的电子性质和巨大的比表面积提供的大量活性位点，成为最有潜在价值的电催化剂。石墨烯是首个被发现的二维材料，其表面呈现化学惰性，为了充分利用石墨烯的优良导电性，实验上经常使用掺入杂原子的方法改变其表面性质
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由氮气合成氨的过程在生态循环和工业生产中都扮演重要角色。与高污染、高耗能的工业生产氨不同，电化学方法催化合成氨由于具有环保、节能、反应条件温和等特点而受到青睐。尽管电催化固氮反应潜在优点颇多，却由于现有电催化剂的效率低，反应选择性差而无法投入实际使用，开发新型固氮反应电催化剂的需求尤为迫切。二维材料由于其优异的电子性质和巨大的比表面积提供的大量活性位点，成为最有潜在价值的电催化剂。石墨烯是首个被发现的二维材料，其表面呈现化学惰性，为了充分利用石墨烯的优良导电性，实验上经常使用掺入杂原子的方法改变其表面性质和电子性质，令其成为有效的电催化剂。
本文以密度泛函理论为基础，主要设计并研究了若干双金属原子和氮共掺杂石墨烯的电催化固氮反应性能，以及一些负载于石墨烯表面的钼(Mo)小团簇的电催化固氮反应性能，得到以下结果：
(1)金属-Mo-N复合石墨烯具有良好的电催化固氮反应性能，附加的金属原子会改变Mo原子的电子性质，促进Mo表面发生催化反应。在所有计算的结构中，(Cd ， Mo),N/Graphene具有最好的固氮反应催化性能，其起始电位为0.308V，同时混合双金属负载石墨烯催化剂催化性能普遍优于单Mo原子催化剂。计算证实了反应的关键中间体可能在两个活性金属原子之间相互转移，为降低固氮反应势垒提供了一种新思路。
(2)负载在石墨烯基底上的Mo小团簇具备催化固氮反应的能力。其中，计算证实在石墨烯上制造缺陷可以增加团簇的稳定性，但同时会降低团簇表面的催化能力，提高NRR的起始电位。另一方面，与三原子钼团簇相比，四原子钼团簇的催化性能有所上升，结果表明Mo4/Graphene的起始电位为0.456V，是一类优秀的固氮反应电催化剂。
综上所述，本文的计算结果表明了双金属原子负载氮掺杂石墨烯与小团簇负载石墨烯具有良好的催化固氮反应性能，可以作为新型电催化剂材料在实验中得到应用。
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