CoOx-CeO2改性活性焦颗粒去除模拟燃煤烟气中Hg0的实验研究

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汞具有高挥发性、持久性、生物累积性,以及极强的神经毒性,可随大气在全球范围内扩散而造成全球性汞污染,对环境及人类健康造成严重危害。燃煤电厂烟气中排放的汞是大气汞污染的重要人为来源,通常燃煤烟气中的单质汞(Hg0)是汞最难控制的形态之一。因此,研究出能够高效去除燃煤烟气中Hg0的吸附-催化剂是燃煤烟气汞排放控制的重中之重。本研究采用浸渍法制备了一系列负载CoOx和CeO2的改性活性焦(CoCe/AC)吸附-催化剂,并在模拟烟气条件下和一定的温度范围(110240℃)内考察了CoCe/AC的脱汞性能。研究了CoOx-CeO2混合氧化物中Co/Ce摩尔比、CoOx-CeO2负载量、反应温度以及各烟气组分(O2、NO、SO2、H2O)对Hg0去除效率的影响。对反应前后的CoCe/AC样品进行了BET、XRD、SEM、FTIR、XPS以及TGA等表征以分析样品的理化性质。通过结合实验结果和表征分析结果,对CoOx与CeO2之间对脱Hg0的协同作用机制以及CoCe/AC的脱汞机理进行了分析和推断。实验结果表明:负载CoOx、CeO2能大大提高活性焦的脱汞效率,并且活性组分对改性活性焦脱汞性能影响较大,与Co/AC和Ce/AC对比,CoCe/AC的脱汞效率得到进一步提高,这表明了在CoOx与CeO2之间存在协同作用;且当Co/Ce摩尔比为4.5,CoOx-CeO2负载量为6%的Co4.5Ce6/AC吸附-催化剂在反应温度为170℃条件下取得最高的脱汞效率,高达92.5%。此外,考察各烟气组分(O2、SO2、NO、H2O)对Co4.5Ce6/AC脱汞性能的影响发现,当无O2存在时,烟气中的SO2对Hg0的脱除存在抑制作用,但NO的存在可减轻SO2的抑制作用,当烟气中存在O2时,SO2对Hg0的脱除起促进作用;烟气中的H2O对Hg0的脱除存在抑制作用。根据表征结果可知,添加CoOx能提高CeO2在载体AC表面的分散性;TGA和XPS表征分析结果表明,Co4.5Ce6/AC对烟气中Hg0的脱除是由吸附和催化氧化作用相结合的结果,Co4.5Ce6/AC表面的晶格氧和化学吸附氧可将Hg0氧化成Hg O并吸附于Co4.5Ce6/AC的表面,从而将Hg0从烟气中去除。研究结果表明,在活性焦脱硫脱硝的温度范围内,模拟烟气中的Hg0能被Co4.5Ce6/AC高效的脱除,这预示着Co4.5Ce6/AC具有良好的联合烟气脱硫脱硝脱汞的工业应用价值。
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