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由于材料的组成和结构呈连续分布、材料的性质和功能沿厚度方向呈梯度变化,高分子梯度材料作为梯度功能材料的一个重要分支,在许多技术领域和日常生活领域都有着极大的应用前景。有机硅聚合物的表面能比丙烯酸酯类聚合物的表面能低,通过控制成膜条件,含硅丙烯酸酯类聚合物共混乳液在成膜时会发生自组织行为(如自分层),由此得到的有机硅高分子梯度膜的一侧表面具备有机硅的耐沾污、疏水、耐腐蚀和耐老化等优点,另一侧表面具备丙烯酸酯类聚合物优异的粘接性、成膜性、耐候性和装饰性。本论文首先用γ-甲基丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷(KH-570)和三甲基氯硅烷(CMS)发生取代反应合成高硅含量单体γ-甲基丙烯酰氧丙基三(三甲基硅氧基)硅烷(TRIS),不但解决了KH-570在乳液聚合过程中的水解问题,还引入了-Si(CH3)3基团,可以提高聚合物中的硅含量和憎水性。以甲基丙烯酸甲酯(MMA)和TRIS为原料,以十二烷基硫酸钠(SDS)和1-丙烯基-2-羟基烷基磺酸钠(COPS-1)为复配乳化剂,采用种子乳液聚合半连续滴加法,分别制备了有机硅均聚物(PTRIS)乳液、一系列不同配比的聚(TRIS-甲基丙烯酸甲酯)(P(TRIS-co-MMA))乳液和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)乳液。测试结果表明,随着乳液中TRIS单体比例的增加,乳液的稳定性逐渐降低,乳胶粒的粒径增大而粒径分布变宽,并且共聚物出现宽泛的Tg平台；所合成的聚(TRIS-甲基丙烯酸甲酯)乳胶粒子具有三层核／壳结构的特殊形态。随着共聚物组分中TRIS含量的增加,各乳胶膜的表面能依次降低,疏水性能随之提高。由于乳液共混成膜时链段会发生自组织迁移,以一种聚(TRIS-甲基丙烯酸甲酯)核／壳乳液分别与三种不同Tg的丙烯酸酯共聚物乳液共混,制备共混乳胶膜。通过表面接触角测试、SEM和AFM等测试,详细探讨了成膜温度、热处理条件、两共混组分的Tg差异和成膜基材等因素对硅丙共混乳液自组织形成梯度结构的影响。测试结果表明,1.适当提高成膜温度,有助于共混乳胶膜中两组分发生自分层,产生梯度结构。2.以玻璃为成膜基材,当P(TRIS-co-MMA)组分不能参与成膜(即成膜温度为25℃和45℃)时,退火有利于乳胶膜中的含硅组分进一步迁移,使得乳胶膜两接触表面的表面能差异继续增大,并且沿断面方向上Si成梯度化分布；当P(TRIS-co-MMA)组分能够参与成膜(即成膜温度为55℃和65℃)时,退火对两接触表面的表面能影响不大。3.共混组分的Tg差别越大,其共混乳胶膜的自组织迁移效果越明显。4.成膜基材不同,会影响含硅组分的迁移方向,从而对乳胶膜的表面性能和梯度结构造成影响,并且共混组分的Tg差别会对含硅链段向两接触表面的迁移程度造成影响。