【摘 要】
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当前,能源和环境问题变得日益严重,开发环境友好的可再生能源迫在眉睫。微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)技术的出现给废水处理提供了新的方法与思路,其阴极的氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)是制约MFC运行性能与商业化应用的关键因素。ORR包含四电子和二电子转移的反应途径,其中四电子的转移途径会产生更低的过电位,从而改善MF C的性能
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当前,能源和环境问题变得日益严重,开发环境友好的可再生能源迫在眉睫。微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)技术的出现给废水处理提供了新的方法与思路,其阴极的氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)是制约MFC运行性能与商业化应用的关键因素。ORR包含四电子和二电子转移的反应途径,其中四电子的转移途径会产生更低的过电位,从而改善MF C的性能。虽然贵金属铂(Pt)基催化剂目前被认为是高活性的阴极ORR催化剂,但昂贵的成本极大地限制了它的广泛应用。因此,探究低成本且高性能的阴极ORR催化剂替代Pt基材料对推动MFC的商业化应用至关重要。在各种阴极ORR催化剂中,炭材料凭借其低成本,丰富的比表面积,可调节的多孔结构以及高的导电性等方面的优越性,成为目前ORR催化剂的研究热点。其中,生物质基炭材料作为一种常见的炭材料前驱体,其具有可持续性,环境友好,以及可调节的物理化学性质等优势。炭材料的多孔结构和石墨化程度是影响其电催化性能的关键因素,然而二者之间往往是相互制约的,如何平衡好二者关系,通过简单有效的方法制备出多孔石墨生物质炭材料对于ORR催化剂的发展重要意义。针对上述问题,本论文从催化剂的制备成本与方法以及电催化性能出发,采用廉价的山竹壳和茄子作为炭源前驱体,通过简单的浸渍处理,然后高温碳化,成功制备了多孔石墨生物质炭材料,通过材料的结构形貌,电化学性能测试表征以及应用在单室MFC空气阴极考察实际ORR催化性能,主要研究成果如下:(1)以山竹壳为炭源和氮源前驱体,通过两步浸渍法制备氮自掺杂多孔石墨生物质炭材料,其中KOH用来改善材料比表面积和孔结构,Co Cl2用来提高催化剂的石墨化程度,然后高温热解制备催化剂。研究发现在800℃下碳化制备的山竹壳多孔石墨炭(MPC-800)催化剂具有最大的比表面积和合理的孔结构分布,增加了ORR活性位点,另外高石墨化程度改善了电荷传输能力。MPC-800催化剂在电化学测试中表现出高的电催化性能,在旋转环盘电极测试中测得起始电位和半波电位分别为0.150 V和-0.091 V(vs.Ag/Ag Cl)。将MPC-800催化剂用于MFC空气阴极,电池的最大输出功率密度(Max power density,MPD)为240 m W/m~2,高于Pt/C阴极催化剂的MFC产生的MPD(220 m W/m~2)。(2)利用K3[Fe(C2O4)3].3H2O作为“活化-石墨化”双功能催化剂,采用一步浸渍法然后热解制备茄子衍生的多孔石墨生物质炭材料。最优制备条件为K3[Fe(C2O4)3].3H2O和茄子的质量比为2:1,热解温度为800℃,该条件下制备的茄子衍生的多孔石墨炭(EPGC-800-2)材料展现出高的比表面积,孔隙结构发达且分布合理,石墨化程度高,在电化学性能测试中,EPGC-800-2催化剂表现出高的ORR活性,其循环伏安扫描曲线具有更正的ORR峰电位和更大的ORR峰电流密度,交换电流密度i0为2.14×10-4 A/cm~2。在旋转环盘电极测试中,其起始电位和半波电位分别为0.153 V和-0.205 V(vs.Ag/Ag Cl),在ORR过程中表现出4电子转移途径。将制备的EPGC-800-2催化剂用于MFC阴极,获得了最高的MPD(667m W/m~2),高于Pt/C阴极催化剂MFC产生的MPD(621 m W/m~2),并且EPGC-800-2阴极催化剂MFC在长周期运行中比Pt/C阴极催化剂MFC表现出更高的稳定性。(3)进行了MPC-800和EPGC-800-2催化剂的结构性能以及经济性分析,表明MPC-800和EPGC-800-2催化剂作为MFC阴极催化剂时,具有制备简单,价格低廉等成本效益以及高性能,其中EPGC-800-2催化剂制备过程绿色安全,且更加高效,有助于提高MFC的商业化应用。
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