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基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算因其自身优势和特点,在原子分子尺度理论模拟中具有较高的可靠性和运行效率并能保持良好的精度,成为理论工作者研究微观粒子运动规律及预测宏观物理性质的有力工具。借助这个数学工具不仅能够有效降低研究成本,还有助于理解原子分子水平上的某些微观机理。由于描述电子传播行为的非平衡格林函数(NEGF)能够将电子散射与传播有机联系起来,且在不求解波函数的情况下可直接计算体系的输运性质,因此NEGF方法成为处理非平衡条件下电子散射及输运问题的常用手段。结合DFT与NEGF这两大数学工具可对物理学上的巨磁电阻现象开展相应理论研究。利用电子自旋属性的新型自旋电子学器件,例如各种巨磁电阻／隧穿磁电阻传感器、巨磁电阻隔离器、巨磁电阻／隧穿磁电阻硬盘读出磁头、磁电阻随机存储器以及自旋晶体管等,与仅利用了电子的电荷属性的传统微电子学器件相比,因能耗更低、存储能力更强而备受关注。作为半金属材料家族中的重要成员,Co基Heusler合金因具有高自旋极化率、高居里温度等特点而被视为具有潜力的磁电阻结电极材料。然而,在实际中Co基Heusler合金磁电阻结器件表现出来的性能并不太理想。为弄清实测值与理论期望存在较大差距的原因,借助上面所提到的两大数学工具(即DFT和NEGF方法),开展了对典型的Co基Heusler合金磁电阻结异质界面特征及自旋极化输运的基础研究,力图从理论上探究问题根源所在,并为发展高性能磁电阻结材料提供可靠的解决方案。具体来说,本文的主要内容安排为以下几个部分：一、作为磁电阻重要组成部分之一的电极材料,应当具备结构稳定性和热动力学稳定性等基本特征。尤其是当其处于较高退火温度的环境下时,是否能够保持高度有序的相结构,关系到还能否发挥出优良的半金属特性。基于密度泛函理论,采用第一性原理计算和准谐德拜模型方法对四种典型的Co基Heusler化合物Co2YZ (Y=Sc, Cr; Z=Al, Ga)(空间群表示为Fm-3m)的电子结构、弹性及热力学性质进行了系统的研究。结果表明：对于Co2CrAl和Co2CrGa而言,尽管具备良好的半金属特性,而且在高压环境下两者的自旋极化率还有所提升,但其晶格动力学稳定性较差,导致了两者应用价值不大；而对Co2ScAl和Co2ScGa来说,虽然均符合结构稳定性和晶格动力学稳定性等基本判据,但却并不具备典型的半金属特性,进而证实Co2ScZ也不适合作为电极材料来使用。二、在已知同时具备相稳定性和典型半金属性的前提条件下,选取了Co基Heusler合金Co2MnAl(空间群表示为Fm-3m)作为电极材料来考察其器件潜质。由于实际制备环境中Co2MnAl的B2无序结构跟L21有序结构的形成能相差很小,且相应的块体(Bulk)自旋极化率反而更高,为此将B2无序下的情况作为重点来研究。借助非平衡格林函数方法,通过对L21有序和B2无序两种情况下磁电阻值的计算发现Co2MnAl/Ag/Co2MnAl磁电阻结在无序情况下能够获得更为优良的输运性能(中间层材料Ag的空间群表示为Fm-3m)。在此基础上,结合对电子结构及磁性的分析,可以认为在制备过程中具备单一B2无序相结构的Co2MnAl基Co2MnAl/Ag/Co2MnAl三层膜磁电阻结具有较大的使用价值和应用前景。三、基于密度泛函理论并结合非平衡格林函数方法,考虑了另一种常见的具有高自旋极化率、高居里温度且高温下结构稳定的Co基Heusler合金材料——Co2MnSi(空间群表示为Fm-3m)及其三明治结构器件。对实验上研究得较为成熟的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三层膜器件来说,虽然实验方法和手段在不断地改进,但是实际上磁电阻测量值仍然不是十分理想。在本论文中,设计和模拟了有限厚度的Co基Heusler合金Co2MnSi为电极材料的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三层膜结构,计算和分析了Ag/Co2MnSi异质界面附近的界面特征对每一原子层电子结构的影响。随后,在研究中引入了界面无序的概念以最大程度模拟可能的真实情况,发现在高温退火环境下最有可能发生的无序情况是界面DO3类型的原子无序(即界面第一层L1的Mn原子与第二层L2的Co原子发生交换无序)。进一步的磁输运研究发现,上述DO3类型界面处原子无序排布,结合异质界面本身所构成的综合效应,将会对Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三层膜器件的自旋极化输运性能带来致命性破坏作用。四、采用密度泛函理论计算并依赖非平衡格林函数方法,进一步总结了Co基Heusler合金Co2YZ材料(Y=Sc,Ti,V, Cr, Mn,Fe;Z=Al,Si,Ge)(空间群表示为Fm-3m)与一种具有代表性的纯金属——铝(A1)(空间群表示为Fm-3m)的能带结构匹配情况,建立了该匹配度与对应Co2YZ/Al/Co2YZ三层膜器件磁输运系数之间的关联。结果表明,Co基Heusler合金Co2YZ在费米面附近的能带特征(包括穿过费米面能带的形状,Co2YZ和Al在费米面交点之间的距离d=｜P0-Qi｜,以及横跨费米面能带中能量的绝对最大值|Emax｜),将直接影响着对应Co2YZ/Al/Co2YZ三层膜器件磁输运系数值的大小。