【摘 要】
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咖啡因是茶叶中一种重要的活性物质,咖啡因的含量的多少影响茶叶饮品的功效。摄入咖啡因能够使大脑兴奋,降低患心血管疾病的风险,但过多摄入咖啡因会导致失眠,诱发焦虑症。目前,由于茶叶提取物的成分复杂及基质干扰,对茶叶样品中的咖啡因的直接分析受到限制,因此,有必要开发一种精确度和灵敏度高的方法,对茶叶中的咖啡因进行吸附、富集与检测。本研究以共价有机框架材料（covalent organic framewo
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咖啡因是茶叶中一种重要的活性物质,咖啡因的含量的多少影响茶叶饮品的功效。摄入咖啡因能够使大脑兴奋,降低患心血管疾病的风险,但过多摄入咖啡因会导致失眠,诱发焦虑症。目前,由于茶叶提取物的成分复杂及基质干扰,对茶叶样品中的咖啡因的直接分析受到限制,因此,有必要开发一种精确度和灵敏度高的方法,对茶叶中的咖啡因进行吸附、富集与检测。本研究以共价有机框架材料（covalent organic framework,COFs）和金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）为主要研究对象,制备了两种功能化的多孔复合材料,采用多种物理化学表征手段,对材料的结构和性能进行了优化,并将其用做样品前处理中的固体吸附剂,结合高效液相色谱串联质谱法（HPLC-MS/MS）,成功建立了快速、灵敏的茶叶咖啡因检测方法,为茶叶中咖啡因的检测提供了技术支撑,主要研究结果如下:（1）采用原位合成策略,在COFs表面均匀合成了一层金属多酚网络结构（MPN）,成功制备了一种具有高比表面积（115.7176 m~2/g）的多孔复合材料MPN@COFs,通过优化影响萃取性能的一系列实验条件（优化后的咖啡因浓度为5 mg/L,吸附剂用量为50 mg,反应时间为45 min）,表现出对咖啡因的良好的吸附性能。（2）咪唑沸石骨架（zeolitic imidazolate framework,ZIF）是一类典型的MOFs材料,以ZIF-8为原料,结合磁性纳米粒子和三维石墨烯（3DGA）,利用层层自组装技术成功制备了一种磁性复合多孔材料:Fe3O4@3DGA@ZIF-8。结果表明Fe3O4@3DGA@ZIF-8的比表面积为162.9754 m~2/g,吸附性能优异（优化后的咖啡因浓度为5 mg/L,吸附剂用量为50 mg,反应时间为20 min）,重复利用性良好,能够作为磁性固体吸附剂对咖啡因进行分离富集。（3）建立了一种稳定性好,精密度高的检测咖啡因的HPLC-MS/MS方法,检出限（S/N=3）为0.38μg/L,在0.01～1.2 mg/L的浓度范围内有良好的线性关系,是一种快速可靠的分析方法。（4）利用建立的HPLC-MS/MS方法,对几种不同茶叶样品中的咖啡因进行了测定,结果表明,两种功能化的多孔复合材料对咖啡因的回收率均在70%以上,证实了所开发方法的高度适用性。
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