两种固载离子液体材料的制备及其对重金属离子的去除

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随着我国经济的快速发展和工业化程度的不断提高,水体中重金属污染问题日益突出。重金属具有生物积累性和不可降解性,可通过生物链循环进入植物和动物体内,对生态环境和人类健康造成极大的危害,因此,重金属污染的防治工作一直都是环境保护工作的重中之重。离子液体是21世纪新兴的“绿色溶剂”,具有挥发性低、良好的溶解性和萃取能力强等优点,在有机合成、分析化学、电化学、反应催化及分离萃取领域均有广泛的应用。近年来,离子液体被用于萃取分离重金属离子,不仅减少了传统挥发性有机溶剂的使用,同时减小了对环境水体的危害。然而,由于离子液体价格昂贵,直接使用量大,易流失于水体中,且不易分离回收,限制了它的工业化应用。固载离子液体是近年来新兴的固体吸附剂,它不仅解决了上述问题,同时发挥了载体的优势,避免了繁琐的分离步骤,有利于吸附剂的循环利用。本论文通过化学接枝法制备了固载离子液体材料,将其用于重金属离子的分离去除,并系统研究了它们的吸附性能。具体研究内容如下:1、通过化学键合法,将N-甲基咪唑联接在氯甲基聚苯乙烯树脂表面,制备了表面具有离子液体结构的吸附材料;进一步用氢氧化钠对该固载离子液体材料活化改性,合成了OH~-阴离子功能化的固载离子液体材料,并对两种材料的合成条件进行优化。采用扫描电镜、红外光谱、热重分析和X射线光电子能谱分析对其表面形貌和结构进行表征,这都表明N-甲基咪唑联接成功;按照Boehm方法探讨了两种吸附剂的表面零点电荷,研究了它们的吸附选择性。2、通过吸附实验,研究了固载N-甲基咪唑离子液体材料对Hg(Ⅱ)的选择性去除,考察了溶液的pH值、振荡吸附时间、溶液温度、材料投加量及溶液初始浓度对Hg(Ⅱ)去除率的影响,分别对吸附等温线和吸附动力学数据进行模拟,结果表明,材料的吸附灵敏度高,可有效去除浓度低至0.97μg·L-1的Hg(Ⅱ),且平衡时间短,吸附量高达633.63 mg·g-1,且在12种金属离子存在下可优先吸附Hg(Ⅱ),实验数据分别与Langmuir模型和假二级动力学方程具有良好的相关性,获得了满意的效果。3、考察了OH~-阴离子功能化的固载离子液体材料在不同酸度条件下对不同重金属离子的去除效果,并以Pb(Ⅱ)为目标物,考察了材料投加量、振荡吸附时间、溶液温度及溶液初始浓度对Pb(Ⅱ)去除效果的影响,结果表明,在最佳条件下,45 min即可达到吸附平衡,吸附量较大,可达151.6 mg·g-1。吸附灵敏度高,当浓度低至4.20μg·L-1,去除率仍可以达到99.1%。吸附数据可分别用假二级动力学方程和Langmuir模型进行拟合,并该吸附剂可有效去除井水、雪水、工业废水等实际水样中痕量Pb(Ⅱ),结果满意。
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