【摘 要】
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铜锌锡硫（CZTS）薄膜具有原料丰富、无毒、成本低、光学带隙适中（1.4～1.5eV）、吸收系数高(≥10~4cm-1)等优点,被认为是一种理想的太阳能电池的吸收层材料。而非真空溶胶-凝胶法具有化学成分可控、成本低的优点,成为制备CZTS薄膜的常用方法。溶胶-凝胶法制备前驱体溶液通常需要约4～12h,反应时间较长,这是由于二价Cu 2+与二价Sn2+发生氧化还原反应过程较慢所致。本文采用电沉积法辅
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铜锌锡硫（CZTS）薄膜具有原料丰富、无毒、成本低、光学带隙适中（1.4～1.5eV）、吸收系数高(≥10~4cm-1)等优点,被认为是一种理想的太阳能电池的吸收层材料。而非真空溶胶-凝胶法具有化学成分可控、成本低的优点,成为制备CZTS薄膜的常用方法。溶胶-凝胶法制备前驱体溶液通常需要约4～12h,反应时间较长,这是由于二价Cu 2+与二价Sn2+发生氧化还原反应过程较慢所致。本文采用电沉积法辅助溶胶-凝胶法制备CZTS薄膜,即首先采用电沉积法在Mo衬底上沉积Cu层,仅需几秒钟即可完成;再采用溶胶-凝胶法制备（Zn,Sn）S2前驱体溶液,制备过程所需时间约30min,极大的缩短了制备前驱体溶液的时间;之后进行旋涂与退火制备高质量的CZTS薄膜。本文采用电沉积辅助溶胶-凝胶法制备出了化学计量比为Cu/（Zn+Sn）=0.84的CZTS薄膜吸收层,通过XRD、Raman和SEM等表征手段对制备出的CZTS吸收层进行了物相和形貌分析;研究了电沉积辅助溶胶-凝胶法CZTS相的形成机理,发现不同于溶胶-凝胶法中中间产物为Cu2SnS3相,电沉积辅助溶胶-凝胶法制备CZTS薄膜生长过程中形成中间产物为Cu3SnS4相;对比两种工艺制备的CZTS薄膜SEM图中发现,新的方法抑制了Mo衬底与S元素的反应,减薄了MoS2层的厚度;新方法制备出了最高光电转换效率为4.45%的电池器件。本文基于电沉积辅助溶胶-凝胶工艺,研究了掺杂元素Ga、Sb对CZTS薄膜特性及器件性能的影响。研究发现Ga掺杂有效提高了器件的开路电压VOC,制备的CZTS薄膜太阳能电池光电转换效率为4.41%;Sb掺杂下制备的CZTS薄膜太阳能电池光电转换效率为3.71%。本文进一步研究了碱金属Na+K共掺杂对CZTS薄膜结构及形貌的影响。适当的Na+K掺杂比例有利于改善CZTS薄膜质量;Na+K共掺杂钝化了晶界,改善了CZTS薄膜表面形貌,有效抑制了薄膜内部二次相的生成。通过分析太阳电池的性能,发现Na+K共掺杂改善了器件开路电压VOC、并联电阻Rsh等参数,提高了填充因子FF;在Na+K掺杂浓度5%条件下制备出CZTS薄膜太阳能电池光电转换效率为4.46%。
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