有序介孔材料WO3(χ)-CeO2的制备及其NH3-SCR脱硝性能研究

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近年来,随着科学技术发展的越来越迅速,人类的生产和生活水平得到了极大的改善。但在物质条件丰富的同时,随之产生的环境问题已经迫在眉睫。环境污染物NOx的大量排放对大气环境造成了非常严重的污染。因此,为了使NOx的排放更好的得到控制,本文针对大气中NOx的去除进行了详细研究。  本论文中是采用有序介孔二氧化硅KIT-6作为模板,硝酸铈、钨酸铵为前驱物,制各出三维的有序介孔WO3(χ)-CeO2(χ=0,0.5,0.75,1,1.25,代表W/Ce的摩尔比),将它们应用于低温下的选择性催化还原来去除NOx,而且对其进行TEM、XRD、BET、XPS、H2-TPR、NH3-TPD和in-situ DRIFT等测试表征,通过TEM图片可以发现其具有高度规则有序的介孔孔道。另外制备了一系列非介孔WO3(χ)-CeO2(χ=0,0.5,0.75,1,1.25,代表W/Ce的摩尔比),将有序介孔WO3(χ)-CeO2分别和非介孔WO3(1)-CeO2、传统的应用广泛的V-W-Ti商业催化剂在相同的实验条件下进行NH3-SCR测试实验。结果表明:当W/Ce=1,在空速为30000h-1时,介孔WO3(1)-CeO2相对于其它比例显示出最好的SCR活性,较广的温度活性范围,在225~375℃时脱硝活性最高,NOx去除率可达100%,表明W/Ce的摩尔比对脱硝活性产生很大影响。这可能是由于介孔WO3(1)-CeO2的比表面积大、表面化学吸附氧多、较高的还原性及表面丰富的酸性位点分别来自于XPS,H2-TPR,NH3-TPD和in-situ DRIFT的分析对材料的SCR脱硝活性产生影响的结果。与此同时本文对介孔WO3(1)-CeO2和V-W-Ti催化剂的抗水性、抗硫性、抗碱中毒特性,稳定性以及氮气选择性进行了研究,表明介孔WO3(1)-CeO2具有较好的抗水性、抗碱中毒特性,稳定性以及氮气选择性,因此在实际应用中具有很大的潜力。
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