【摘 要】
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随着精细化工、日化生产和医药行业的蓬勃发展,芳香醇作为这些行业领域必要的生产原料所体现出的商业价值日益见长。研究者们一致认为芳香酮选择加氢还原为对应的芳香醇在众多合成芳香醇的方法中最符合经济效益,然而如何绿色节能且高效地加氢还原芳香酮一直是工业上生产芳香醇所面临的巨大挑战。近年来,由于能源与环境问题日益激增,光催化应运而生,越来越多的半导体材料被应用于光解水产氢、醇类氧化、酮类还原、有害有机挥发物
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随着精细化工、日化生产和医药行业的蓬勃发展,芳香醇作为这些行业领域必要的生产原料所体现出的商业价值日益见长。研究者们一致认为芳香酮选择加氢还原为对应的芳香醇在众多合成芳香醇的方法中最符合经济效益,然而如何绿色节能且高效地加氢还原芳香酮一直是工业上生产芳香醇所面临的巨大挑战。近年来,由于能源与环境问题日益激增,光催化应运而生,越来越多的半导体材料被应用于光解水产氢、醇类氧化、酮类还原、有害有机挥发物(VOCs)的降解等反应中去。将金属纳米粒子作为半导体材料的修饰剂,可以有效地增加半导体材料对太阳光的吸光强度和吸光范围,两者的协同作用能有效的提高光生电荷的分离效率,加快光生电荷的迁移速率,这对光催化反应具有重大意义。为了在较温和的条件下有效地让芳香酮催化加氢还原为芳香醇,本论文基于光催化的优势,结合半导体材料二氧化铈和纳米金属粒子的理化特性,利用硼氢化钠还原的方法将纳米金粒子和纳米钯粒子负载于纳米二氧化铈上,深入研究探讨了它们在光催化反应中的催化性能,具体工作如下:(1)选取粒径小于200 nm的二氧化铈为载体,HAuCl4为纳米金前驱体,利用硼氢化钠还原法,制备得到了Au/CeO2光催化剂。在制备中通过调控pH值、加热温度,时间等条件得到具有最优纳米尺寸的纳米金光催化剂后,将其应用到氧化苯乙烯的选择性光催化加氢还原反应当中,探究了催化剂活性与用碱种类、用碱量、反应温度和光照强度等催化条件的关联。结果表明,在适当的催化条件下Au/CeO2对氧化苯乙烯加氢还原表现出较好的催化活性,催化反应的转化率为60.2%,对苯乙烯的选择性为99.9%,催化剂能重复使用4次而不失活。(2)鉴于Au/CeO2对苯乙酮催化加氢还原反应没有表现出令人满意的结果,通过引入钯元素来进一步增强反应活性制备得到了AuPd/CeO2光催化剂。制备过程中考察了负载金属纳米粒子的负载方式、金钯负载量、金钯比例等条件得到最优的光催化剂。在最优催化反应条件下,AuPd/CeO2表现出优异的催化活性,对催化苯乙酮加氢还原反应的转化率达到95.6%,对1-苯乙醇的选择性为82.2%,催化剂在重复使用2次后因金属纳米粒子的聚集长大而开始失活。为探究其高催化活性的缘由,对催化剂进行了TEM、XPS、电化学分析等测试并做出相应的讨论。
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