【摘 要】
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全球化石燃料逐渐枯竭,开发和使用可再生能源已成为一个重要问题。纤维素作为自然界中可再生有机碳资源之一,被认为是生产液体燃料和精细化学品的天然绿色原料。近几年来,使用金属氧化物催化剂将纤维素催化转化为化学品或高附加值燃料已成为其利用的最重要方式之一。本研究内容是通过制备一系列具有高催化活性和稳定性的镍基混合金属氧化物催化剂,探究了该类催化剂在催化转化纤维素过程中的催化活性以及不同金属元素间的相互协同
【基金项目】
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国家自然科学基金项目:负载型金属纳米粒子与固体碱协同催化解聚和选择转化碱木质素的机制研究（NO.21868026）；
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全球化石燃料逐渐枯竭,开发和使用可再生能源已成为一个重要问题。纤维素作为自然界中可再生有机碳资源之一,被认为是生产液体燃料和精细化学品的天然绿色原料。近几年来,使用金属氧化物催化剂将纤维素催化转化为化学品或高附加值燃料已成为其利用的最重要方式之一。本研究内容是通过制备一系列具有高催化活性和稳定性的镍基混合金属氧化物催化剂,探究了该类催化剂在催化转化纤维素过程中的催化活性以及不同金属元素间的相互协同作用对纤维素转化的影响及机制。具体研究内容和结论如下:1.以NiAl-层状双氢氧化物（NiAl-LDHs）为前驱体,采用一锅原位合成法制备了一系列不同比例的负载型混合金属氧化物Ni/NiAlOx（Ni-MMO）催化剂并将其应用于纤维素催化转化,发现Ni3-MMO催化剂能有效裂解纤维素中的β-1,4-糖苷键,使得产物中生成较多的山梨醇。在加氢反应的过程中,Ni起到了活化H2的作用,能够促进对纤维素的加氢反应。Ni3-MMO催化剂在反应条件为温度240℃,H2压力4MPa,时间2.5h的情况下,可使纤维素转化率达到98.6%,且该催化剂中的Ni纳米颗粒为1.74nm,尺寸较小,这有助于提高催化剂的催化活性。但该催化剂在循环利用五次后,活性降低,稳定性较差。2.以NiZnAl-LDHs为前驱体,采用一锅原位合成法制备了一系列不同比例的负载型混合金属氧化物Ni/NiZnAlOx（NiZn-MMO）催化剂并用于纤维素的催化转化。其中Ni1Zn3-MMO催化剂催化活性较好,在反应温度240℃,H2压力4MPa,时间2.5h的条件下,能实现纤维素的100%转化。产物中乙二醇,1,2-丙二醇含量相对较多,总含量为40%,山梨醇含量占比较少,说明Zn元素的引入有利于催化转化纤维素过程中C-C键的断裂。该催化剂中的Ni纳米颗粒尺寸为2.0 nm,经历循环五次后依然保持高活性,相对较稳定。3.在以层间阴离子为CO32-的NiAl-LDHs的基础上,通过离子交换法,获得层间阴离子为WO42-的Ni3Al-LDHs前驱体,再通过还原煅烧钝化,得到了 Ni3W-MMO催化剂,应用于纤维素的催化降解。分别研究了未脱CO32-的情况下,直接进行离子交换,以及用不同比列的NaCl/HCl混合溶液先脱除CO32-,再进行离子交换所获得的Ni3Al-LDHs前驱体,从而获得几种不同的Ni3W-MMO催化剂,并研究它们的催化活性及催化转化纤维素后的产物分布。产物中乙二醇的选择性和收率有了很大提升,可获得42%的乙二醇收率。这说明Ni,W之间有较好的相互协同作用,有利于增强乙二醇的选择性。
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