随着环境污染和能源危机的加重，绿色储能设备越来越受到人们的广泛关注。超级电容器，又称为电化学电容器，是一种新型的环保的能量存储设备。它具有充电时间短、使用寿命长、温度特性好、节约能源和绿色环保等特点。由于这些特性，使它在很多领域，包括电力系统、移动通讯以及混合动力电动汽车等方面，有广阔的应用前景。碳材料经常被用于制备双电层电容器的电极材料。石墨烯，作为一种新型的二维纳米碳材料，有着很多非常优异的性能，不但它的理论比表面积高(2675 m2 g-1)，而且导电性非常好;但是π-π键和范德华力的存在，导致石墨烯纳米片的团聚现象，这也严重影响了其比表面积，同时石墨烯单一的储能机理也使得它在超级电容器中的应用受到限制。本论文主要从石墨烯材料出发，通过静电自组装、气体发泡法和改良的糖吹法来实现结构和性质方面的改性，使得材料在超级电容器的应用中表现出更好的电化学行为。本文的主要工作如下:　　1.静电自组装制备石墨烯/二氧化锰(G/MnO2)纳米片状复合材料:通过一步电化学剥离的方法制备高纯度的石墨烯，将制备的带负电的石墨烯胶体通过静电自组装的方法制备face-to-face的G/MnO2复合材料。研究表明石墨烯胶体和MnO2胶体带有不同的电荷是静电自组装的前提条件，同时本项工作也探究了两种胶体的混合时间及复合材料中石墨烯的量对复合材料结构和性能的影响。研究发现慢速混合有利于石墨烯和MnO2纳米片静电自组装，这种face-to-face静电自组装不但防止了石墨烯纳米片的团聚现象，而且提高了MnO2的导电性能。在电化学性能研究中发现，该复合材料存在电化学活化现象，大约3000次循环后容量达到最大值。具有适当石墨烯含量的G-2/MnO2复合材料表现出良好的电化学性能，例如在0.2 A g-1的电流密度下容量高达319 F g-1，循环1000次后容量的衰减率仅为4.4％。然而，G-4/MnO2具有相同的石墨烯含量，但是由于混合时间的不同导致该材料在同等条件下容量仅为186F g-1。　　2.气体发泡法制备三维石墨烯(3DG):受到蒸面包过程的启示，我们提出一种新型的气体发泡法来“蒸出”3DG。这种3DG具有交联的网状结构、孔的直径比较分布比较广泛在几十个纳米到几百个纳米之间且孔壁的厚度仅为10nm左右。这种交联的3D网状结构不仅有效的防止了石墨烯的团聚增大了其比表面积，同时提供了较多离子通道有利于电解液离子传输。相比较与普通的高温还原的二维氧化石墨烯(2D rGO)这种气体发泡法制备的3DG具有一定的N含量(43％)。在电化学测试中该3DG材料表现出电化学活化现象，1500次循环后容量达到最大值在（1 Ag-1下为213 Fg-1），大约是2D rGO同条件下的2倍。在8000次循环后容量衰减率小于1％，体现了良好的循环性能。这些优异的电化学性能也表明该3DG是一种很具前景的超级电容器电极材料。　　3.改良的糖吹法制备三维氮掺杂石墨烯(3DNG):通过改良的糖吹法制备了3D结构的石墨烯，这种交联的结构不仅有效地增大了其比表面积同时为离子传输提供了更多的通道。此外，本项工作中选取三聚氰胺作为氮源制备3DNG，我们通过改变三聚氰胺的量来改变3DNG中氮的含量，进一步探究不同的氮含量对材料电化学性能的影响。具有适当氮含量的3DNG-2材料在电化学测量表现出良好的电化学性能，在三电极系统中1 A g-1的电流密度下其容量高达335.2 Fg-1;此外，该材料在对称型超级电容器测试体系下有机电解液和无机电解液中同样表现出优异的性能，在有机电解液中功率密度为2500 W kg-1下能量密度58.1 Whkg-1，大约是无机电解液的3倍(19.6 Wh kg-1);循环1000次以后在无机电解液中容量容量保持率高达99.0％，有机电解液中的保持率高达89.4％，这些优良的电化学特性使得该材料在超级电容器中有巨大的应用前景。