【摘 要】
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金属钠具有较高的理论容量(1166 m Ah g-1),极低的电化学势（相对于标准氢电极为-2.71 V）和低成本,是钠离子电池（SIB）的理想的负极材料。然而,金属钠负极的实际应用仍然面临若干挑战:由于不稳定的固体电解质界面（SEI膜）和无法控制的枝晶的形成和生长,导致的低库伦效率,差的循环稳定性和倍率性能,甚至安全问题。通过构建一个大表面积的三维电极宿主可以有效降低电流密度,有效延长枝晶形成的
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金属钠具有较高的理论容量(1166 m Ah g-1),极低的电化学势（相对于标准氢电极为-2.71 V）和低成本,是钠离子电池（SIB）的理想的负极材料。然而,金属钠负极的实际应用仍然面临若干挑战:由于不稳定的固体电解质界面（SEI膜）和无法控制的枝晶的形成和生长,导致的低库伦效率,差的循环稳定性和倍率性能,甚至安全问题。通过构建一个大表面积的三维电极宿主可以有效降低电流密度,有效延长枝晶形成的Sand’s时间,是抑制Na枝晶形成的有效方法之一。三维的电极宿主可以提供更多的成核位点,使钠金属沉积的更加均匀,三维骨架结构在一定程度上也能抑制钠金属体积膨胀问题,而3D打印是制造多孔和自支撑三维结构的有效技术。基于上述考虑,本论文通过3D打印技术打印rGO/CNT电极,研究钠金属的沉积剥离行为。3D打印的rGO/CNT微网格气凝胶具有周期性的孔、大表面、厚度可调等特点。大的表面积不仅可以通过降低电流密度来有效地抑制钠金属枝晶,而且可以提供丰富的活性成核位点。Na@rGO/CNT微网格具有出色的电化学性能,这归因于合理设计的rGO/CNT微网格气凝胶,并借助导电CNT调整了表面动力学。Na@rGO/CNT微网格在1 m Ah·cm-2,2 m A·cm-2下的成核过电势是17.8 m V。另外,3D Na@rGO/CNT微网格可以在1 m Ah cm-2,8 m A·cm-2的下稳定循环640圈。最后把Na@rGO/CNT微网格作为负极组装全电池,在100 m A g-1的电流密度下循环100圈后容量是67.6 m Ah g-1。进一步提高钠金属负极的电化学性能,采用合金化设计和3D打印相结合打印SnO2/rGO微网格基底。rGO提供自支撑的三维骨架,分级多孔结构增大比表面积和提高钠离子迁移速率,SnO2分布在rGO纳米片上可控的调节金属钠沉积。凭借这些优点,所构建的30%SnO2/rGO微网格在2 m Ah·cm-2,2 m A·cm-2下显示出5.3 m V的小的成核过电势且能稳定循环约1000小时。结果表明,SnO2纳米颗粒作为亲钠成核位点,3D的rGO骨架具有多孔结构为钠金属体积的膨胀和收缩预留足够空间,有助于保持电极表面SEI的稳定性,从而提高循环性能。
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