【摘 要】
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本学位论文设计、合成了以1,8-二硫萘为基本骨架的配体,通过其与Fe3(CO)12的反应合成了相应的二铁六羰基化合物,结合后期化学修饰共计获得10个二铁六羰基化合物作为[FeFe]-氢
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本学位论文设计、合成了以1,8-二硫萘为基本骨架的配体,通过其与Fe3(CO)12的反应合成了相应的二铁六羰基化合物,结合后期化学修饰共计获得10个二铁六羰基化合物作为[FeFe]-氢化酶二铁活性中心的模型化合物。我们对这些模型化合物进行了全面的表征,并对二铁中心还原反应的电荷转移机理进行了研究。以1,8-二硫萘为基本骨架的配体是1,8-二硫萘甲醛(2a和2b,其中前者的醛基在2位、后者的在4位)和1,8-二硫萘甲酸(8)。以这些萘衍生物与Fe3(CO)12反应得到模型化合物3a、3b和9。将醛基还原为羟基得到化合物4a和4b,从化合物4a和4b出发可以获得含有其它官能团的模型化合物5a、5b、6a、6b和7a。用UV-vis和1H NMR对上述化合物进行了表征,其中还用X-射线单晶衍射方法测定了化合物3a、3b、4b、5b、6a、7a和9的晶体结构,详细研究了这些化合物电催化质子还原性质。为了研究模型化合物还原过程中的电子转移机理,我们合成了含二茂铁基团的模型化合物7a。运用电化学技术、化学还原并结合理论计算,我们以这个化合物为代表探究了具有电位倒置现象的ECE(即电化学E-化学反应C-电化学E过程)电荷转移机理,得出了两个电位基本重叠的结论。
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