本论文针对目标反应富氢气氛中CO选择氧化反应,尝试控制合成不同形貌和大小的Co₃O₄。初步探究了制得的Co₃O₄的形貌和大小与其催化剂性能的关联。同时系统研究了Co-Mn-O复合氧化物催化剂的结构组成、氧化还原性能及其在目标反应中催化性能,探讨了催化剂结构和性能之间的关联。对于纳米Co₃O₄的合成,采用多种方法合成了不同形貌的Co₃O₄。采用尿素均匀沉淀-水热反应-空气氧化法合成了不同形貌和大小的Co₃O₄,采用该方法制备了由纳米颗粒串联而成的棒组装而成的球针状Co₃O₄或纳米颗粒直接组装成Co₃O₄。这些Co₃O₄的外形与沉淀前驱物的外形直接相关。论文考察了水热反应时间、反应物浓度、表面活性剂等对制备条件对制得的Co₃O₄的形貌和大小的影响。对比制得的不同形貌、大小的Co₃O₄催化剂在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能。相对于商品Co3O₄,本方法合成的球针状和片状Co₃O₄的催化活性优秀。采用共沉淀法制备了Co-Mn-O纳米复合氧化物催化剂,并研究其在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能。研究发现不同组成的Co-Mn-O复合氧化物样品中,经350℃焙烧的Co-Mn-O（Co/Mn=8/1）催化剂表现最佳的CO氧化催化性能。在100℃时该催化剂CO转化率可接近100%,O₂选择性约为93%,显著优于单一Co₃O₄和MnO₂氧化物催化剂的催化性能。此外,相对于目前报道的Co与其它过渡金属氧化物M（M=Cu、Mo、Cr、V、Ag,Co/M=8/1）形成的双组分复合氧化物催化剂,Co-Mn-O的催化性能优异,是目前报道的性能最佳的双组分催化剂。催化剂TPR表征显示,含有少量Mn的Co-Mn-O（Co/Mn=8/1、8/2）复合氧化物仅存在Co₃O₄的尖晶石结构晶相峰,可能形成了Mn_xCo_3-xO₄固溶体。TEM研究显示,与单一Co₃O₄氧化物相比,Co-Mn-O复合氧化物催化剂粒径减小,在催化剂表面可能产生更多缺陷位。H₂-TPR显示,催化剂的氧化还原性改变,稳定性增加,这说明Co-Mn-O复合氧化物中Co与Mn间存在较强相互作用。TPD结果显示,Co-Mn-O复合氧化物上CO和O₂的吸附量显著增大,β-O₂物种晶格氧的脱附量增加,晶格氧的流动性增强。使用CO脉冲实验特地对比考察了Co₃O₄和Co-Mn-O复合氧化物中晶格氧反应性,研究发现Co-Mn-O复合氧化物中可用于与CO反应晶格氧数量显高于单一Co₃O₄,Mn的加入提高了晶格氧的流动性。使用原位漫反射红外实验考察了催化剂表面CO的吸附与反应过程。提出CO氧化反应的历程:CO首先以碳物种形式在催化剂表面吸附,碳物种中间体被表面氧生成CO₂脱附,形成氧空位,气相氧分子吸附到氧空位,消耗的晶格氧得被恢复。并推测晶格氧协助的CO吸附物种的脱附过程是该反应的速率决定步骤。