改性活性炭纤维催化剂制备及在微波诱导氧化工艺中应用

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微波诱导氧化工艺(Microwave Induced Oxidation Process,简称MIOP)是一种新型物理化学水处理工艺.本论文主要研究了用于MIOP水处理工艺的改性活性碳纤维催化剂的制备与表征、MIOP处理染料废水的工艺及条件优化,并对MIOP催化剂的作用机理进行了初步探讨.本文通过浸渍法制备出了活性炭纤维负载铁锰铜催化剂(Fe-Mn-Cu/ACF),并通过差热分析(TG-DTA)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等方法对其进行表征分析.结果表明,活性炭纤维表面负载主要为铁锰铜的金属氧化物.通过实验确定了最佳MIOP处理工艺条件,在固液比为1:100(0.5g改性活性炭纤维,50ml浓度为300mg/L雅格素蓝BF-BR染料废水)微波辐射功率为400W,辐照5min的处理工艺条件下,对雅格素蓝染料废水的脱色率可达到97%以上;催化剂经过10次重复使用后,废水脱色率仍能保持在80%以上;经MIOP工艺处理的难降解染料废水的BOD<,5>/COD从0.08~0.1提高到0.78~0.79;说明Fe-Mn-Cu/ACF催化剂在微波作用下对雅格素蓝染料废水具有良好的脱色效果.基础研究表明,活性炭吸附在染料降解过程中起了重要的作用,在微波场作用下,废水中的有机污染物在催化剂表面通过吸附-氧化协同作用而被迅速降解;该氧化过程符合一级反应动力学规律,动力学方程为lnC=-0.7495t+5.7841,R<2>=0.995,k=0.92min<-1>.但研究发现,Fe-Mn-Cu/ACF催化剂的机械强度较差,不能满足实际工作要求.为了改善催化剂机械性能,本文采用沉积-沉淀法制备出活性炭纤维负载铁锡(Fe-Sn/ACF)催化剂,并对其进行了TG-DTA、BET、XRD、XPS、SEM等表征分析.结果表面,催化剂表面主要以铁锡的多价态金属氧化物的形式存在,催化剂比表面积略有下降,但机械性能良好.将Fe-Sn/ACF催化剂用于MIOP处理染料废水,在固液比为1:100(0.5g改性活性炭纤维,50ml浓度为300mg/L雅格素蓝BF-BR染料废水),微波辐射功率为400W,辐照4min的处理工艺条件下,染料废水的脱色率可达到97%以上;出水的BOD<,5>/COD为0.68~0.70;经过10次重复使用后,废水脱色率仍保持在84%以上.基础研究表明,该处理过程的反应机理为络合吸附-氧化降解协同作用结果;并符合一级反应动力学规律,动力学方程为lnc=-0.5448t+lnC<,0>(R<2>=0.990),k=O.5448min-1.
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