【摘 要】
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人类对于高能量密度的可充电电池系统的需求随着社会的快速发展与日俱增。金属锂负极因具有最低的电化学电势（-3.04 V vs标准氢电极）和极高的理论比容量(3860 mAh g-1)而备受关注,但存在库伦效率低、循环寿命短、安全隐患大等诸多问题严重限制了其实际应用。为了改善金属锂负极的电化学性能、遏制安全隐患,本论文以棉花为原料,制备出Ag修饰的亲锂性三维碳纤维材料（Ag-CFs）,分别利用辊压法和
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人类对于高能量密度的可充电电池系统的需求随着社会的快速发展与日俱增。金属锂负极因具有最低的电化学电势（-3.04 V vs标准氢电极）和极高的理论比容量(3860 mAh g-1)而备受关注,但存在库伦效率低、循环寿命短、安全隐患大等诸多问题严重限制了其实际应用。为了改善金属锂负极的电化学性能、遏制安全隐患,本论文以棉花为原料,制备出Ag修饰的亲锂性三维碳纤维材料（Ag-CFs）,分别利用辊压法和电化学沉积法对金属锂进行结构改性,并探讨不同的改性结构对金属锂复合负极电化学性能的影响规律。首先,采用棉花为原料,利用浸渍法通过控制浸渍次数实现含量和形貌可控的Ag负载。随着浸渍次数增多,Ag的负载量增加,并从零散的棒状分布向密集的球状分布演变,当Ag的引入量约为7%时,Ag颗粒以尺寸为100～150 nm的球状均匀分布于碳纤维表面,且颗粒间具有丰富并相互连通的通道。为实现对金属锂的表面结构改性,利用辊压法将所得的Ag-CFs样品与金属锂片制得具有三维碳纤维表面层以及由Ag-CFs和Li组成的复合互嵌层的Ag-CFs/Li复合负极,其中三维表面结构有效降低局部电流密度,均匀电场分布,并促进快速的离子传输和电子传导;亲锂性的球状Ag颗粒降低Li的成核势垒,引导Li的均匀稳定沉积。因此,Ag-CFs/Li在1 mA cm-2下循环400 h后的极化电压仅为23 mV;其LiCoO2全电池在2C下循环500圈的容量保持率高达84.8%,相较bare Li电极的循环稳定性有明显的提高,并表现出更佳的倍率性能。为充分发挥三维网络材料限制金属锂在电化学循环中体积变化的作用,将上述亲锂性Ag-CFs作为金属锂负极的集流体,利用电化学沉积法制备出三维Ag-CFs@Li复合负极,三维导电的碳纤维网络促进电子的快速传导,均匀电场分布,同时,分布均匀且尺寸均一的Ag颗粒,有效引导Li沿三维框架均匀沉积于碳纤维表面,其中丰富的通道和空隙为Li的沉积/溶解提供巨大的缓冲空间,抑制金属锂负极的体积变化,阻止锂枝晶产生。Ag-CFs@Li对称电池循环450 h后的极化电压仅16.7 mV,其LiCoO2全电池也具有优异的循环稳定性和倍率性能。为进一步提高三维碳纤维网络的机械性能和结构稳定性,引入机械性能优良的还原性的氧化石墨烯（rGO）,获得循环寿命更长的Ag/rGO-CF@Li复合负极,对称电池循环超过600 h的极化电压仅为11.5 mV,与LiCoO2组装为全电池循环500圈的容量保持率高达92.6%,循环稳定性进一步提升。
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