金属、半导体纳米片的调控合成、组装及光电性能研究

来源 :北京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ciyoyo23
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继石墨烯之后,金属、半导体二维纳米片从原子层厚度到几十个纳米厚度,因为其独特的形貌引起的电学、光学特性和易于层层组装(Layer-by-Layer(LBL)Assembly)大面积成膜的优点,近年来成为光电、能源、信息材料及器件应用研究领域的热点。本论文在金属、半导体纳米片的形貌、组分及在不同柔性/刚性衬底上的原位组装、光电器件研究等方面开展工作。利用液相方法可控地大量合成Ag、Au-Ag纳米片,通过调控Au-Ag合金纳米片的表面形貌、实验与理论计算相结合,得到不同强度表面等离子体共振(SPR)效应的纳米片状/环状结构,开发其在光热效应、表面增强拉曼散射(SERS)效应及生物应用等方面的应用;然后基于量子点组装成膜之后有机阻挡层对光生电子传输的阻碍问题,致力于研究如何在大晶格失配度下,将CdX、Ag2X等量子点在不同刚性/柔性衬底上,利用原位的取向连接生长(Oriented Attachment Growth)及阳离子交换法结合的全新非外延生长途径,组装成微米级二维具有单晶特征的纳米片状结构;再进一步层层组装成厘米级薄膜,实现纳米片之间以及纳米片与衬底间有效的电子传输,开发其在柔性电子器件、光伏器件等方面的应用。研究成果归纳如下:1.利用N,N-二甲基甲酰胺和PVP存在下的溶剂热法,实现了不同剪切度,不同厚度的超薄单晶Ag纳米片(最薄达到~30 nm)的大量制备(克量级)。通过调控PVP/AgNO3的比例、反应温度和时间,利用一维取向连生(OA)原理,Ag纳米片能够取向生长为大量高纯度的一维Ag纳米带。在这些调控基础上,Ag纳米片的SPR效应实现了从可见光到近红外光的精细调控(500~2000 nm)。利用可控的溶剂挥发方法,这些超薄Ag纳米片、Ag纳米带能够在多种柔性/刚性衬底上自组装成为类似单晶取向的Ag纳米片薄膜。这些结果为这些Ag纳米结构作为基础的光电器件应用奠定了坚实的材料基础。2.在大量水热合成单晶Ag纳米片的基础上,利用Galvanic Exchange和Kirkendall Effect生长方法,将单晶Ag纳米片转化为不同表面粗糙程度的Au-Ag合金纳米片、中空纳米片和纳米环。通过紫外-可见-近红外光吸收光谱以及有限元(Finite Element Method(FEM))法模拟,可控的表面粗糙化产生的大量微/纳尺寸的Au-Ag合金纳米片/环结构具有凸起和凹陷等“活位”的存在,使得面内表面等离子体共振得到了极大地增强,实现了在近红外区的高效光吸收(950~1400 nm)。通过这些纳米结构的光热效应,发现具有一定粗糙度的Au-Ag合金纳米片光热转换效率达到78.5%。将其作为检测生物分子的SERS基底,发现表面粗糙的Au-Ag合金纳米片引起了SERS的物理增强和化学增强,实现了Beta Amyloid Peptide(Aβ1-42)的SERS灵敏检测,为下一步开发表面粗糙的Au-Ag合金纳米片在光热、生物检测协同的生物应用上,从理论和实验结合的角度奠定了材料基础。3.实现了从量子点尺寸到厘米级薄膜及光电器件在组分、形貌、组装、界面以及与衬底之间界面的协同调控及应用。利用非晶的Ag2-δX量子点聚集体为前驱体,在膦配体的作用下通过阳离子交换,在不同衬底上将非晶的Ag2-δX纳米结构转化为具有单晶特征的Ag掺杂的CdX纳米片。通过层层组装,实现了CdX纳米片在刚性(导电玻璃等)、柔性(PET导电薄膜)衬底上的厘米级均匀成膜。通过调节Cd离子、膦配体以及表面活性剂的浓度,以及不同金属离子的配位活性差别实现对CdX半导体纳米片的单晶性和掺杂的调控。采用PW-600探针台、导电原子力显微镜(CP-AFM)和Keithley 2400数字源表测量系统分别对相应的刚性/柔性衬底上的CdX纳米片/带及其薄膜进行了电学、光学性能、力学稳定性(柔性衬底)的表征。与浸涂(Dip-coating)所得的薄膜相比较,衬底上原位生长的实现了CdX纳米片之间以及纳米片与衬底之间在厘米量级均匀地优良接触,进而实现了电子在薄膜中的高效传输。相比之下,浸涂所得的薄膜易脱落,电阻较大,是原位生长的103倍以上。在不同弯曲程度下测得的电学结果显示原位生长在柔性衬底上的薄膜与衬底间接触更好。发现CdX纳米片薄膜灵敏的光电响应和光电探测应用前景。总之,这种原位取向连接生长的具有单晶特征半导体纳米片薄膜实现了电子在宏观器件量级的高效传输。4.利用取向连生机理,将非晶的Ag2-δTe纳米晶聚集体通过调控反应温度、反应时间、及Cd2+的表面强吸附等液相反应条件,实现其向结晶的Ag2-δTe纳米片的原位转化。霍尔效应及多功能物理测试系统(PPMS)等对Ag2-δTe纳米片电学、磁学性能进行了表征,结果表明Ag2-δTe纳米片薄膜在室温下霍尔电压灵敏度高达188%,显示其在霍尔效应传感器上潜在的应用价值。Ag2-δTe纳米片薄膜的弱反局域化现象和低温下表现出的磁阻的量子振荡行为,表明这种薄膜材料具有一定的拓扑绝缘体性质,显示其在拓扑器件上的潜在应用。
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