摩擦问题,尤其是纳米技术蓬勃发展中产生的高新技术如微型机器人、微纳机电系统等的接触面尺寸在纳米级别,其比表面积大,表面摩擦、磨损等的界面效应成为制约其发展的重大问题。如何实现纳米尺度界面的低摩擦状态,降低界面间的摩擦磨损和能量耗散,理解纳米尺度固体/固体界面的摩擦机理和能量耗散成为人们广泛关注的问题。近期实验研究中微纳尺度单晶界面间(如石墨、碳纳米管体系)以非公度形式接触滑动中产生的结构超润滑现象是解决微纳尺度摩擦磨损问题的理想方案。在纳米尺度,界面间产生的吸附、黏着等成为摩擦的主要来源,因此降低纳米尺度界面摩擦的主要原理在于调控界面的相互作用。石墨/石墨体系界面是典型的物理相互作用,其原子结构性质、堆垛方式以及摩擦过程中的动态行为成为考量的主要因素。尽管大量的实验和理论研究揭示了如温度、速度、正压力等对微纳摩擦的影响,但很多因素由于实验条件的限制仍为研究者忽略。如石墨体系中由于分子吸附等造成的界面间的非均匀电荷分布,是与界面的共度性一样,影响石墨体系摩擦的重要因素。此外,实验中微纳摩擦主要依赖于原子力显微镜观测探针与接触面的相互运动,速度范围从μm/s到mm/s。接触界面吸附的纳米颗粒的动态行为如分子扩散等并未被考虑,而这对控制界面摩擦、分子输运等有着重要影响。同时,如何预测结构超润滑的失效和延长其服役时间是结构超润滑状态应用于微纳机电系统需要解决的关键问题。理论计算和数值模拟是在原子尺度上解决上述挑战的有效工具。在本论文中,通过分子动力学模拟和密度泛函理论研究了单晶石墨烯体系中上述因素(电荷、扩散、界面共度性等)的影响,得到的主要结论如下：(1)通过研究石墨烯/石墨烯和六方氮化硼模型中界面电荷分布和界面共度性对摩擦行为的影响,指出调节电荷分布能够有效改善界面的能量耗散状态。石墨界面处出现的电荷分布会显著提高界面摩擦力,较之范德华作用引起的界面公度对摩擦的影响更为显著。(2)通过分子动力学模拟提出不同温度下石墨烯片在石墨基底的扩散机理,温度引入的热能能够有效增强石墨烯片的扩散行为,而扩散行为则与石墨烯公度非公度转变的能垒有关。在低温条件下,石墨烯片扩散为公度状态下的“粘滑”行为,而高温下扩散伴随着石墨烯片的旋转。指出石墨烯片的旋转自由度在扩散过程中的作用分为：在低温时旋转振荡作为石墨烯跨越势垒的驱动力,能够有效提高扩散系数；而高温时限制石墨烯旋转自由度能够减小旋转干扰,提高石墨烯片输运效率。此外,考虑到石墨烯在运动中会发生旋转,我们提出保持结构超润滑状态的实验条件是高速、大尺寸、高对称性的石墨烯片和低温环境。(3)通过对一维Frenkel-Kontorova模型和石墨烯模型的数值模拟,提出质心速度的自相关系数作为统计性指标可用于预测结构超润滑状态的突然失效,并通过设置预测指标的不同阈值,采用“声子冷却”的方法来延长结构超润滑状态的服役时间。上述结论为纳米尺度单晶物理作用界面的摩擦行为,尤其是结构超润滑的摩擦机理提供了新的理解,并能为其在微纳机电系统中的应用提供理论依据。