基于MOF的多孔碳材料在超级电容器上的应用

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随着经济的发展,现在社会对能源的需求日益增加。超级电容器作为一种新型的储能元件,具有优于二次电池和一般电容器的性能,被广泛研究。电极材料是决定超级电容器性能的主要因素。多孔碳材料具有优良的导电性能、丰富的孔结构和大的比表面积等优点而被用作超级电容器的首选电极材料。本文主要研究了几种基于金属有机框架(MOFs)的多孔碳材料制备以及它们在超级电容器上的应用,并详细探讨了模板结构、孔径结构、比表面积、氧化物掺杂、原子掺杂对电容器性能的影响。(1)Zn-MOF-74金属框架结构是中心离子Zn2+通过2,5-二羟基对苯二甲酸中的羧基和羟基连接起来的具有一维平面的六元结构。本文第二章以Zn-MOF-74为模板,制备得到一系列多孔碳材料。通过XRD、SEM、氮气吸脱附实验等表征了孔径结构以及其形成过程。通过电化学方法分析了孔径结构对超级电容器性能的影响。结果表明,基于Zn-MOF-74的多孔碳材料具有小孔、微孔、大孔的层状的孔径结构,碳化温度对多孔材料的结构具有决定性影响,其表面积在7.028 m2·g-1到900.4 m2·g-1之间,电极材料的比电容可达187 F·g-1,优于文献报道,具有良好的应用前景。(2)本文第三章以具有3D孔径结构的Zn-MOF-H2pdc(H2pdc=2,5-吡啶二羧酸)为模板,分别制备了纯净的多孔碳材料和具有氧化锌掺杂的复合材料。分析结果显示:多孔碳材料的孔径结构除了受碳化温度影响外,还受模板孔结构、模板中杂原子的影响。制备的纯净多孔碳材料具有均介孔和大孔结构,其比表面积在272.3m2·g-1到931.8 m2·g-1,比电容高达140 F·g-1。当进行氧化锌掺杂后,复合材料的孔径结构发生改变,不同碳化温度造成了复合材料中氧化锌的掺杂比例不同,比电容相差较大。(3)Zn-MOF-5由四面体的中心结构[Zn4O(CO26]与对苯二甲酸连接起来形成的异于Zn-MOF-H2pdc的3D立体结构。其结构中有两种不同的孔径分布。本文第四章以Zn-MOF-5为模板分别制备了纯净的碳材料和具有氧化锌掺杂的复合材料。分析结果显示:多孔材料具有微孔、介孔和大孔结构,比表面积在598.9m2·g-1到968.2 m2·g-1之间。纯净碳材料的比电容最高可以达到158 F·g-1,这优于前一种3D结构。当进行氧化锌掺杂后,所得材料具有超宽的电势窗口(1.85V),这优于文献所报导的水相体系。超宽的电势窗口保证了其具有超高的比电容——748 F·g-1,电容性能优于前两者。过实验可知,1D模板在碳化中可以形成良好的孔径结构,能够有效防止高温碳化过程中由于模板结构坍塌造成的不利于离子传导的封闭性孔径结构。缺点为比表面积相对较小。Zn-MOF-H2pdc的模板结构有利于形成大的比表面积,尤其当有氧化锌掺杂时,其比表面积可达1518.9 m2·g-1,但3D结构也导致了碳化中闭孔的形成,这使得材料的比电容受到限制。Zn-MOF-5具有很好的刚性同时具有两种孔径结构,这种结构有利于形成复杂的孔径,这不但保证了较高的比表面积,而且有利于充放电中电子的传导,是这三个中最好的模板。
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