乙腈催化加氢的产物主要是乙胺类化合物（一乙胺、二乙胺、三乙胺），这类化合物常用于医药、农业、纺织、橡胶、塑料行业等，因而具有重要的工业应用价值。同时乙腈加氢反应，不仅能够实现乙腈的综合利用，而且有利于实现反应的原子经济性和绿色化学。但是，该反应主要生成三种胺类的混合物，选择性较差。为了提高反应的选择性，需要对乙腈加氢反应的反应机理有清晰的认识。目前，对于该反应人们进行了大量的实验研究，但是理论研究却很少。而Pt催化剂由于其（111）面具有较低高的活性而备受关注，因此人们经常会选择Pt（111）表面作为催化剂去加速反应进行。为此，本论文采用密度泛函方法，对Pt催化剂上乙腈的吸附性质和乙腈加氢生成乙胺的反应机理进行了量子化学理论研究。经过研究，得到主要结果如下：（1）对CH₃CN在Pt（111）面上的可能吸附构型进行研究，计算结果表明：CH₃CN在Pt（111）面吸附的最稳定构型为bridge吸附。C–N键平行于金属表面,并且表面Pt原子分别与相连的C原子和N原子成键。表面Pt原子向CH₃CN转移部分电子，活化了CH₃CN的碳氮键。（2）对Pt（111）面上反应的中间构型进行研究，计算结果表明：中间体N原子上加氢的吸附产物要比C原子加氢的吸附产物稳定。并且随着H原子的增加，反应中间体的C–C键键长分别逐渐伸长，吸附能越来越小，当生成CH₃CH₂NH₂后吸附能最小。（3）CH₃CN加氢反应，反应中间构型和H原子的共吸附研究中，可以得出：H原子在top位和fcc位的结构较稳定，而bridge位和hcp位较之不稳定。这表明了H原子在表面具有流动性，从而接近到金属表面，这种流动性有利于加氢反应的进行。（4）对CH₃CN催化加氢反应的反应机理进行深入了解，经过过渡态的探寻，比较每步反应的反应能和能垒，计算结果显示：CH₃CN催化加氢生成CH₃CH₂NH₂的反应路线为：CH₃CN→CH₃CNH→CH₃CHNH→CH₃CHNH₂→CH₃CH₂NH₂。